On décrit la réalisation et l’optimisation d’un dispositif original de doublement de fréquence large bande, d’impulsions ultra courtes (longueur d’onde de l’impulsion fondamentale 800 nm, durée FTL 45 fs). Le principe repose sur l’utilisation d’un rayonnement fondamental chirpé en fréquence, de fronts d’impulsion tiltés et d’une géométrie non colinéaire. La géométrie non colinéaire permet, avec un choix judicieux de l’angle entre les deux faisceaux à la fréquence fondamentale, de réaliser au premier ordre l’égalité des vitesses de phase et de groupe dans le cristal doubleur. Il en découle la possibilité d’employer des cristaux notablement plus épais qu’en géométrie colinéaire sans diminution du spectre en fréquence et par conséquent de réduire l’éclairement incident nécessaire pour atteindre un rendement de conversion donné. En limitant l’éclairement incident sur le cristal doubleur (ici LBO ou BBO), on peut éviter les processus non linéaires « parasites » d’ordre supérieur. On montre analytiquement que la durée du second harmonique (ici à la longueur d’onde de 400 nm) peut être sensiblement plus courte que celle de l’onde fondamentale. Expérimentalement, en bon accord avec les prévisions des simulations numériques, des impulsions de 30 à 35 fs à 400 nm (durée FTL après re-compression), avec un profil spatial d’excellente qualité ont été obtenues. Avec un cristal de LBO de 6 mm d’épaisseur et de 40 mm de diamètre, des énergies de l’ordre de 20 mJ par impulsion ont été atteintes sur LUCA à 400 nm. Le principe de la méthode peut a priori être étendu au cas du triplement voire du quadruplement de fréquence.

Le laser de la Plateforme Laser Femtoseconde Accordable (PLFA), est installé depuis environ un an au Service de Photons Atomes et Molécules (CEA-Saclay ans CNRS). Il fait partie de l'infrastructure SLIC, membre du réseau européen LASERLAB-EUROPE, ce qui le rend accessible par proposition d'expérience aux chercheurs européens. Sa conception repose sur plusieurs paris : cadence de répétition élevée (1 kHz), forte énergie par impulsion (jusqu'à 13mJ à une longueur d'onde de 800nm), large accordabilité (500-750nm) et durée d'impulsion ultracourte (<35 fs = 35x10^-15 s) sur l'ensemble de sa gamme de fonctionnement.

Les conditions d'accordabilité, bien qu'exigeantes et difficiles à réaliser, sont essentielles pour permettre des progrès décisifs en physico-chimie des phénomènes ultrarapides. Celles sur la durée d'impulsion le sont pour sonder la dynamique des réactions.
Les recherches dans ce domaine on commencé au DRECAM au début des années 90. Elles ont conduit à une surprise de taille, une sorte de révolution en physico-chimie : l’écoulement de l’énergie au sein de molécules organiques ou bio-organiques a souvent lieu à des échelles de temps sub-picoseconde. Ceci était parfaitement incompatible avec les modèles couramment utilisés de redistribution d'énergie par le couplage entre excitation électronique et vibration.

C'est pour offrir une nouvelle approche plus complète, que le projet de PLFA s'est imposé. La PLFA permet à la fois les études énergétiques, en ajustant la quantité d’énergie déposée dans le système, la sélectivité par l'accordabilité de la source et les études temporelles à l’échelle femtoseconde.