Ce travail porte sur la compréhension des mécanismes de croissance de nanotubes de carbone multi-paroi (MWNTs) alignés synthétisés par CVD d’aérosols sur substrats ou sur les parois du réacteur. Ainsi, les caractéristiques physico-chimiques de ces nanotubes (pureté, alignement,…) ont tout d’abord été étudiées. Puis une analyse détaillée des échantillons obtenus pendant les premiers instants de la croissance a montré que la première étape correspond à la formation d’un dépôt de nanoparticules d’oxyde de fer sur lesquelles les MWNTs croissent via un mécanisme de croissance par la base. Enfin, le développement d’un protocole de synthèse séquencée a conduit à la formation de MWNTs alignés multi-couches. L’analyse de ces multi-couches a mis en évidence que chaque nouvelle séquence d’injection conduit à la formation d’une nouvelle couche qui croît à la surface du substrat en soulevant la couche précédente. L’utilisation de solutions marquées au 13C pour une séquence donnée a permis de suivre le cheminement du carbone lors de la croissance des MWNTs. Un mécanisme de croissance par la base a ainsi été définitivement démontré tout au long de la croissance des nanotubes alignés.