Les spectres de photoémission reflètent la structure électronique des matériaux. Du fait même de la méthode, le système observé n'est plus dans son état fondamental mais présente des excitations de quasi-particules (paires électron-trou), ainsi que des effets à plusieurs corps qui ne peuvent être compris simplement comme l’excitation de particules renormalisée. Les pics principaux d'un spectre de photoémission correspondent généralement à la structure de bande intrinsèque et présentent une dispersion en énergie en fonction de l'angle d’émission. Des "répliques" de ces pics, appelés satellites, sont aussi observables. Comme elles sont entièrement dues aux interactions électroniques, elles peuvent en principe être utilisées pour mesurer la force de corrélation électronique dans un matériau.

Cependant, le plus souvent les spectres mesurés comprennent d'autres contributions qu'il restait jusqu'à présent très difficile à séparer. Notre étude montre comment l'intensité des pics satellites intrinsèques peut être extraite des spectres résolus angulairement mesurés et couplés avec des informations obtenues par une approche théorique, sur l’origine de satellites non-dispersifs. Par cet ensemble de méthodes, la photoémission résolue en angle (ARPES) peut être utilisée pour fixer a minima et sans ambiguïté une limite inférieure du degré de corrélation électronique.

Dans une cellule photovoltaïque, l'absorption de la lumière excite les électrons à assez haute énergie, de l’ordre d’un électronvolt au-dessus du bas de la bande de conduction d’un semiconducteur. La relaxation de ces "porteurs chauds" est le principal phénomène limitant les performances de ces cellules, ainsi que de nombreux autres capteurs photo-électroniques.

Le premier processus de diffusion inélastique subis par les électrons chauds est le transfert d’énergie vers les vibrations du réseau (phonons). Comprendre cette dynamique de relaxation électronique, en particulier le rôle du couplage électron-phonon, est un enjeu majeur pour proposer les matériaux les plus performants pour les dispositifs photovoltaïques. Le travail collaboratif entre les théoriciens du LSI, de l’IMPMC, de l’université de Rome, et les expérimentateurs de l’Université d’Osaka, Japon, a permis de mettre en évidence dans le composé GaAs, deux régimes de relaxation distincts, entièrement dus à l’interaction électron-phonon. Ce résultat a pu être obtenu grâce à une méthode de calcul ab initio très avancée, développée récemment par les chercheurs du LSI en collaboration avec l’IMPMC. Les concepts élaborés dans ce travail faciliteront la description de la dynamique de relaxation des porteurs chauds dans des nombreux matériaux semiconducteurs.

Les excitons sont des excitations élémentaires collectives de basse énergie de la matière solide, impliquant la création de paires électron-trou. Ces excitations sont au cœur de l'interaction lumière-matière et à l'origine de phénomènes aussi divers que les processus photovoltaïques ou photo-catalytiques.

Les excitons peuvent être modélisés à l'aide d'approximations simples (modèles de Frenkel ou Wannier [1] ). Cependant de nouveaux développements théoriques sont nécessaires pour rendre compte précisément des progrès récents dans les mesures expérimentales à haute résolution (spectroscopie électronique de perte d'énergie (EELS) ou la diffusion inélastique des rayons X (IXS : Inelastic X-ray Scattering).

Dans ce travail, une collaboration de chercheurs autour de l'équipe ETSF du LSI montre comment une approche ab initio à plusieurs corps peut être étendue pour traiter les excitations propagatives à grand transfert de moment [2], et aller ainsi au-delà des limitations des principes de base [1]. Les courbes de dispersion des excitons de plusieurs systèmes (LiF, Ar, BN, graphane, et solides moléculaires) [3, 4, 5, 6] ont été ainsi obtenues, suggérant de nouvelles expériences. avec la mise en évidence d'un nouveau type d'excitation élémentaire : "l'excitaron", résultant de l'interaction entre trou et exciton [7].