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Univ. Paris-Saclay
24 mai 2007
Génération de seconde harmonique dans les semiconducteurs : premiers calculs en TD-DFT
V. Véniard, E. Luppi et le groupe de Spectroscopie Théorique,
CEA/DRECAM - Laboratoire des Solides Irradiés (LSI), Ecole Polytechnique.
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Génération de seconde harmonique dans les semiconducteurs : premiers calculs en TD-DFT

Génération d'une onde d'harmonique 2. Deux photons (rouges) sont absorbés par le matériau, qui se désexcite par l'émission d'un seul photon à la fréquence double (vert).

Lorsqu'on éclaire un objet, la transmission, la diffusion, ou l'absorption et la réémission de la lumière traduisent la réponse linéaire du milieu éclairé. A fort éclairement, la réponse de ce même milieu peut devenir non linéaire entraînant la génération d'harmoniques. Le premier terme du second ordre correspond à l'émission de lumière à la fréquence double du rayonnement incident, avec une amplitude proportionnelle à la susceptibilité électrique d'ordre deux du matériau. Au-delà des applications en optique non linéaire (laser), la génération d'harmonique d'ordre deux est aussi beaucoup utilisée comme sonde pour l'étude des surfaces et des interfaces. En effet la brisure de symétrie introduite par la présence d'une surface autorise le phénomène, le plus souvent interdit par la symétrie du volume (centre d'inversion).

Pour l'amélioration des dispositifs non-linéaires (tels que les doubleurs de fréquence) ou la conception de nouveaux matériaux aux propriétés bien spécifiques, une bonne connaissance expérimentale mais aussi théorique des propriétés optiques des matériaux est indispensable. Dans ce but, les premiers calculs de génération d'harmoniques ont été faits avec des théories à électrons indépendants dans un champ moyen, mais l'accord obtenu avec les résultats expérimentaux pour des semi-conducteurs, comme le carbure de silicium (SiC) ou l'arséniure de gallium (AsGa) n'est pas satisfaisant. La détermination théorique précise des susceptibilités d'ordre deux, nécessitant la pris en compte de tous les effets à l'échelle microscopique, est donc loin d'être achevée.

 
Génération de seconde harmonique dans les semiconducteurs : premiers calculs en TD-DFT

Fig 2 : Susceptibilité d'ordre deux pour des semi-conducteurs à structure cubique : MgO, SiC et GaAs.

En principe, la réponse optique d'un matériau est fortement modifiée par les effets de champs locaux et les corrélations électroniques. Les effets de champs locaux reflètent les inhomogénéités microscopiques du système : un électron ressent non seulement le champ externe appliqué mais aussi les fluctuations induites par l'ensemble des autres électrons. De plus, au cours des processus d'excitation, il est indispensable de bien prendre en compte l'interaction entre l'électron excité et le trou associé (exciton).

Des progrès en optique linéaire, liés à la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité Dépendante du Temps (Time Dependent-Density Functional Theory : TD-DFT), ont été réalisés en grande partie au Laboratoire des Solides Irradiés (LSI), grâce à l'introduction de meilleures approximations pour les effets excitoniques. Au delà de la réponse linéaire, l'impact des champs locaux et des excitons sur la réponse non linéaire restait encore très mal connu, faute de formalisme adapté.

 

Nous nous sommes donc attachés à combler cette lacune. Dans un premier temps, la réponse quadratique macroscopique, c'est à dire avec les champs locaux, a été définie à partir des équations de Maxwell. Le résultat important de cette formulation est de permettre d'exprimer l'effet des champs locaux à l'aide de fonctions diélectriques linéaires, microscopiques et macroscopiques, qui, elles, sont bien connues. Restait ensuite à calculer la réponse microscopique au champ transverse des photons. Il faut noter que la TD-DFT est un formalisme qui ne peut décrire l'onde électromagnétique (photons). Pour la réponse linéaire, cette difficulté peut être levée mais il n'était pas du tout évident que ce soit le cas pour une réponse non linéaire. Nos calculs montrent que c'est cependant possible et ces résultats sont la première généralisation de la TD-DFT à l'optique non-linéaire. Ceci doit maintenant permettre d'inclure les effets excitoniques.

Ce nouveau formalisme est en cours d'implémentation numérique. Pour validation de la méthode, la susceptibilité du second ordre a été calculée dans l'approximation des particules indépendantes (Fig. 2). La différence entre ce premier calcul et le calcul complet donnera une information très intéressante sur l'importance des effets microscopiques et des corrélations électroniques.

Ce projet s'insère dans la stratégie du réseau d'excellence européen NANOQUANTA, et de l'initiative européenne ETSF (European Theoretical Spectroscopy Facility.

Références
Second Order Harmonic Generation in Crystalline Semiconductors, E. Luppi, F. Sottile, A. Cucca, V. Véniard and F. Bechstedt, (2007) en préparation.
V. Véniard, E. Luppi et al. '11th Nanoquanta workshop on Electronic Excitations: a decade of applications of the Bethe-Salpeter Equation', Houffalize 19-22 Septembre 2006.
Eleonora Luppi, Nanoquanta Young Researchers’ Meeting, Donostia-San Sebastián, May 15-18, 2007.
Parameter-free calculation of response functions in Time-Dependent Density Functional-Theory, F. Sottile, V. Olevano and L. Reining, Phys. Rev. Lett. 91, 056402 (2003).
 

Maj : 24/05/2007 (836)

 

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