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Interaction laser-matière › Physico-Chimie et Chimie-Physique
• Service des Photons Atomes et Molécules
• LUMO - Equipe Dynamique Réactionnelle (DyR)
• Isolation d'une réaction chimique dans un agrégat de grande taille. Technique CICR.
L’objectif de ce projet est d’élucider de façon détaillée la dynamique de réactions chimiques en milieu solvaté. Il s’agit d’obtenir des informations sur les processus impliqués dans la rupture et la formation des liaisons chimiques au cours d’une réaction. Un défi en ce domaine est de comprendre la participation de molécules de solvant à cette dynamique pour faciliter (ou inhiber) le passage du système réactif dans la zone de l’état de transition de la réaction.
Deux approches complémentaires sont utilisées dans le cadre de ce projet:
- la dynamique réactionnelle d’espèces solvatées au sein d’une gouttelette d’hélium.
- La réactivité isolé dans une matrice cryogénique de para-H2, (Laboratoire de PhotoPhysique Moléculaire, Orsay)
Dans les travaux réalisés selon ces deux approches, la réaction chimique est induite par excitation vibrationnelle, ou électronique pour certain travaux en goutelette d'hélium.
Les processus étudiées sont choisis parmi d’importantes classes de réactions, telles les réactions de transfert d’hydrogène, les réactions de transfert d’électron ou les réactions d’insertion d’un métal dans une liaison organique. L’accent est mis sur les processus faisant intervenir des structures intermédiaires (état de transition et/ou intermédiaires réactionnels) très polaires dont l’énergie est de ce fait très sensible à l’agencement et au nombre de molécules de solvant qui entourent le système réactif. Des effets de solvatation importants, donc assez facilement mesurables sont attendus dans ce cas.
Schéma de l'expérience Goutellium
Bibliographie:
- M. A. Gaveau, J. M. Mestdagh, T. Bouissou, G. Durand, M. C. Heitz et F. Spiegelman, Evidence for a non-Rydberg molecular doubly excited state of Ca2, Chemical Physics Letters 467, 260 (2009),
- J. M. Mestdagh, P. de Pujo, B. Soep et F. Spiegelman, Ab-initio calculation of the ground and excited states of MgH using a pseudopotential approach, Chemical Physics Letters 471, 22 (2009)
- M. Ryan, M. Collier, P. de Pujo, C. Crepin et J. G. McCaffrey, Investigations of the Optical Spectroscopy of Atomic Sodium Isolated in Solid Argon and Krypton: Experiments and Simulations, Journal of Physical Chemistry A 114, 3011 (2010)
- A. Trivella, T. N. Wassermann, J.-M. Mestdagh, C. M. Tanner, F. Marinelli, P. Roubin et S. Coussan, New insights into the photodynamics of acetylacetone: isomerization and fragmentation in low-temperature matrixes, Physical Chemistry Chemical Physics 12, 8300 (2010)
- A. Masson, M. Briant, A. Hernando, N. Halberstadt, J. M. Mestdagh et M. A. Gaveau, Fluorescence emission of Ca-atom from photodissociated Ca2 in Ar-doped helium droplets. I. Experimental, Journal of Chemical Physics 137, 184310 (2012)
- A. Hernando, A. Masson, M. Briant, J. M. Mestdagh, M. A. Gaveau et N. Halberstadt, Fluorescence emission of Ca-atom from photodissociated Ca2 in Ar doped helium droplets. II. Theoretical, Journal of Chemical Physics 137, 184311 (2012)
- M. Briant, E. Mengesha, P. de Pujo, M. A. Gaveau, B. Soep, J. M. Mestdagh et L. Poisson, Large amplitude motion of the acetylene molecule within acetylene-neon complexes hosted in helium droplets, Physical Chemistry Chemical Physics (2016)
Le projet GOUTTELIUM a éré est financé par
- l'Agence Nationale de la Recherche, sous le numéro de contrat ANR-06-BLAN-0314 ( coordinateur Jean-Michel MESTDAGH)
- Le RTRA Triangle de la physique sous le contrat 2010-004-T NOSTADYNE
