Résumé :
Nous concevons une méthodologie générale et un code pour la simulation dans un cadre de mécanique quantique de différents porteurs, en premier lieu des électrons et des phonons, pour des systèmes de grande taille. Différents types d’interactions entre porteurs ont également été envisagés et implémentés dans notre code de transport, comme les interactions électron-phonon ou les interactions entre spin électronique et spin local (résidant sur une molécule magnétique par exemple), responsables d’effets inélastiques.
La méthode est basée sur des calculs réalistes de structure électronique effectués avec le package Quantum-ESPRESSO et le code Wannier90. Le code Wannier90 permet ensuite de construire des hamiltoniens électroniques sur une base localisée d’orbitales Wannier, tandis que le package PHonon calcule la matrice dynamique régissant la dynamique des phonons. Nous avons travaillé selon deux approches :
- i) les fonctions de Green hors équilibre (NEGF),permettant de calculer les spectres de transmission ainsi que les courants de charge, d’énergie ou de chaleur, et
- ii) la propagation en temps réel des paquets d’ondes en utilisant soit l’équation de Schrödinger, soit via les polynômes de Chebyshev pour développer l’opérateur d’évolution.
Ces méthodes ont été testées une première fois sur deux modèles 1D de deux chaînes Ag reliées par une molécule de benzène ou de vanadium. Enfin, nous avons appliqué la méthode à plusieurs matériaux 2D tels qu’une seule couche de phosphore noir ou de graphène avec des atomes de Co déposés sur ces matériaux.
Mots clés : Quantum-ESPRESSO, Transport quantique, Spin-flip, NEGF, Electron-phonon, Electronphonon, paquet d’onde.
Ab initio modeling of quantum transport and dynamics of interacting carriers
Abstract:
We design a general methodology and the code for simulation in a quantum-mechanical framework different transport carriers, first of all electrons and phonons, for large scale systems. Different kinds of interactions between carriers have been also considered and implemented in our transport code, such as electron-phonon interactions or exchange coupling between electronic and local (residing on a magnetic molecule, for example) spins, responsible for inelastic effects.
The method is based on realistic electronic structure calculations carried out with Quantum-ESPRESSO package. The Wannier90 code allows then to construct electronic Hamiltonians in a localized basis of Wannier orbitals, while the PHonon package calculates the Dynamical matrix governing the phonon dynamics. We worked within two approaches:
- i) non-equilibrium Green's functions (NEGF), allowing to calculate the transmission spectra as well as the charge, energy, or heat currents and,
- ii) real-time propagation of wave packets using either Schrödinger equation or Chebyshev polynomials for expanding the evolution operator.
The method was first applied to a model case of two Ag chains connected by a benzene molecule. We observed the influence of the molecule geometry on the electron transport with or without electron-phonon interaction and identified the most important vibration modes for electron and phonon propagation. In the second example, we considered Ag/vanadocene junctions in order to test for spin-spin interactions which were found to induce a significant spin-flip probability affecting the total transmission rate.
Finally, we applied the method to several 2D materials such as a single layer of black phosphorus or graphene with deposited Co ad-atoms.
Keywords:Quantum-ESPRESSO, Quantum transport, Spin-flip, NEGF, Electron-phonon, Wave packet.
