Ces dernières années, plusieurs études ont démontré l’intérêt de mesurer le spectre de la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans des molécules alignées par rapport à la polarisation du laser. La phase relative entre harmoniques, bien que plus difficile à obtenir que le spectre de puissance, contient des informations importantes sur le processus de la génération. De plus, elle permet la caractérisation de l’aspect attoseconde de l’émission lequel, bien que déjà étudié dans les atomes, ne l’a encore jamais été dans les molécules. Nous avons conçu et réalisé un dispositif expérimental permettant à la fois l’alignement des molécules et la mesure de la phase des harmoniques. Nous avons ainsi pu observer dans le spectre les conséquences d’interférences quantiques lors du processus d’émission et mettre en évidence pour la première fois un saut de la phase des harmoniques à la position de ces interférences. Nous avons étudié la dépendance de ce saut de phase en fonction de l’orientation des molécules, de l’éclairement de génération et cela pour deux molécules aux comportements très différents, CO2 et N2. Enfin, la reconstruction temporelle attoseconde met en évidence un retard dans l’émission harmonique qui reflète la dynamique électronique perturbée par la structure de la molécule.