Je vais présenter ici les différents aspects de mon travail scientifique dans le domaine de la Physique des surfaces, interfaces et nanostructures, ainsi que les développements et études menées dans le cadre du formalisme de la fonctionnelle de la densité (DFT). En premier lieu j'aborderai le thème des spectroscopies optiques linéaires et non-linéaires, par l'étude et la modélisation de l'écrantage du champ aux surfaces métalliques. Dans le même domaine, je traiterai également de la dynamique des électrons de surface, étudiée par spectroscopie de photoémission à deux photons. Ensuite, je présenterai des travaux réalisés dans le cadre de la DFT en bases d'orbitales localisées sur des systèmes complexes. Je m'attarderai par exemple sur le cas des interactions de van der Waals dans le graphite. Je développerai également les méthodes théoriques utilisées pour nos travaux et notamment le formalisme du nombre d'occupation (LCAO-OO), ainsi que ses applications sur les systèmes carbonés, notamment les molécules d'hydrocarbures, mais également sur des systèmes tels que le Silicium ou l'Aluminium. Enfin, je parlerai des problèmes d'interfaces métal/molécule organique, des dipôles d'interface et des propriétés de transport dans ce type de système, en me focalisant notamment sur la surface (111) de l'or et les molécules carbonées. Pour conclure, je présenterai les principaux aspects de mon projet concernant les interfaces métal/molécules organiques, dans le domaine magnétique, avec notamment l'étude du transport polarisé en spin sur des systèmes Fe/CuPc par exemple, ainsi que l'apport de notre modélisation de spectroscopie STM pour l'obtention d'une meilleure caractérisation du système et l'interaction avec les expériences.