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Les nanoparticules de métaux nobles présentent d’étonnantes propriétés optiques accessibles à tout un chacun au travers des couleurs chatoyantes des vitraux médiévaux. Dans cet exemple, le rendu des couleurs est lié à l’occurrence de résonances plasmons, une oscillation collective des électrons de conduction du métal sous l’influence d’un champ électromagnétique externe, ici la lumière du jour. Au-delà du domaine artistique, la plasmonique offre la possibilité de manipuler la lumière à l’échelle du monde nano. Cette perspective impose de comprendre plus avant la physique régissant ce phénomène, de concevoir des modèles théoriques susceptibles d’appréhender l’optique de petits objets et de développer des méthodes de caractérisations expérimentales haute résolution du champ proche optique.

Nos travaux visent à répondre à ces trois attentes. Sur un plan théorique, l’ingénierie du champ proche optique d’objets de tailles nanométriques peut être conduite quantitativement par simulation numérique au moyen de méthodes avancées telles que la méthode des différences finies dans le domaine temporel (Finite Difference Time Domain FDTD) ou l’approximation dipolaire discrète (Discrete Dipole Approximation DDA). Ces méthodes, toutefois, sont lourdes d’implémentation et requièrent des ressources informatiques conséquentes. Ce travail propose une méthode simple d’analyse du champ proche optique basée sur la théorie des groupes. Elle permet de prédire et d’interpréter le comportement plasmonique d’une particule de symétrie finie en quelques minutes seulement.

La première étape consiste en l’identification des symétries de l’objet et du champ excitateur. Ces éléments permettent la détermination des états propres symétriquement adaptés associés aux résonances plasmons de l’objet d’étude selon une démarche équivalente à celle mise en œuvre en chimie pour le calcul des orbitales moléculaires par combinaison d’orbitales atomiques. Ces états représentent la distribution de charges induites à résonance. Les paramètres de l’illumination, c’est-à-dire la longueur d’onde et la polarisation du champ incident, autorisent la manipulation sublongueur d’onde du champ optique par adressage sélectif de modes plasmons.

Ces prédictions sont confrontées aux réponses plasmoniques réelles de nano-objets de différentes géométries et tailles : cube, prisme… étudiées par microscopie de photoémission d’électrons (PhotoEmission Electron Microscopy PEEM), une microscopie électronique non intrusive d’une grande résolution spatiale au regard des grandeurs optiques manipulées.

C. Hrelescu, T. K. Sau, A. L. Rogach, F. Jäckel, G. Laurent, L. Douillard et F. Charra

In optics, the possibility to confine light below its natural wavelength is hampered by the longstanding barrier of the diffraction limit. Surface plasmons are electromagnetic surface waves coupled to free electrons at metal dielectric interfaces. They offer a unique opportunity for scaling down photonic devices to the nanometre range. Experiments carried out in the SPCSI have investigated the differences between the spatial and spectral signatures of metallic nano-objects whether they are observed in far field (observed with our eyes in a classic optical microscope) or in near-field (observed at subwavelength scale using a photoemission electron microscope PEEM). This investigation brings important fundamental results in the plasmonics research field for the scaling down of photonic devices to the nanometre range.

Ludovic Douillard1, Fabrice Charra1, Zbigniew Korczak1, Renaud Bachelot2, Sergei Kostcheev2, Gilles Lerondel2, Pierre-Michel Adam2 and Pascal Royer2

1CEA-Saclay, DSM/IRAMIS/SPCSI Service de Physique et Chimie des Surfaces et Interfaces,
2Laboratoire de Nanotechnologie et d’Instrumentation Optique, ICD CNRS FRE 2848, Université de Technologie de Troyes

 

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