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Univ. Paris-Saclay
Dynamique des électrons dans des composés lamellaires / Electrons dynamics in layered materials
Jingwei Dong
Jeudi 25/03/2021, 00:00
LSI - École Polytechnique Palaiseau, Ganil Caen

Manuscrit de la thèse.

Lien vers la soutenance par visioconférence :
https://ecolepolytechnique.zoom.us/j/87851902945?pwd=eTRRcmwwcDhhWmJjUyt0UEdvRVFZQT09

 


Résumé :
Actuellement, les matériaux lamellaires suscitent un grand intérêt en raison de leurs propriétés électriques et optiques. On peut dire que le domaine de recherche des matériaux à basse dimensionnalité a été initié par la découverte du graphène et c’est rapidement élargi à d'autres matériaux comme les dichalcogénures de métaux de transition, le phosphore noir et le séléniure d'indium. Nos travaux portent sur la dynamique des états excités dans ces composés, ainsi que sur l'évolution de la structure des bandes lors d’un fort dopage de surface.

Le manuscrit est organisé comme suit :

  • Le chapitre 1 est une introduction générale sur les matériaux lamellaires. En particulier,nous discutons des propriétés structurelles et électroniques des composés plus connus.
  • Le chapitre 2 décrit les principes de fonctionnement de la spectroscopique ultra-rapides et montre nombreuses applications sur des matériaux lamellaires. Nous attirons principalement l’attention sur la dynamique des électrons dans les cristaux semi-conducteurs ou avec onde de densité de charge.
  • Le chapitre 3 illustre la technique expérimentale que nous avons employée et l’enceinte dans lequel nous avons effectuées les mesures. La dynamique des électrons des matériaux lamellaires a été étudiée au moyen de la spectroscopie photoélectronique résolue en temps et en angle, qui est un outil puissant pour cartographier la structure des bandes électronique et pour suivre la dynamique des électrons photo-injectés via une source laser ultra-rapide. La discussion des données originales de notre travail débute dans le chapitre 4.
  • Les mesures TrARPES sur le phosphore noir suivent la distribution électronique dans la bande de conduction en fonction du délai temporale par rapport à l’instant de la photoexcitation. Nos données montrent qu'après thermalisation, les électrons photo-injectés ne produisent pas une diminution de bande d’énergie interdite, ni génèrent-ils une multiplication appréciable du nombre des porteurs. D'autre part, un élargissement Stark de la bande de valence est due à l’écrantage inhomogène d'un potentiel local autour de défauts chargés.
  • Le chapitre 5 présente les données ARPES résolues en temps sur une surface de phosphore noir dopée in situ par évaporation des métaux alcalins. Nous mesurons l'effondrement de la bande interdite dans la couche d'accumulation électronique avec une précision inédite et nous observons des états enterrés qui sont détectable à cause de la faible énergie de photons dans notre sonde. Ces états acquièrent une vitesse de bande étonnamment élevée quand la concentration de dopants augmente.
  • Le chapitre 6 montre la modification de la dynamique des porteurs chauds lors de la variation du dopage de surface de BP. Dans ce cas, l'analyse proposé est encore préliminaire et doit être complémenté par des calculs ab-initio.
  • Le chapitre 7 contient notre travail sur le composé ɛ-InSe. Comme dans le cas de phosphore noir, nous générons une couche d'accumulation de densité électronique variable à la surface du semi-conducteur.
  • En variant le niveau de dopage à partir du limite semi-conducteur jusqu’au limite métallique, nous observons que l’écrantage quantique des phonons optiques longitudinaux n'est pas aussi efficace qu'il le serait dans un système strictement bidimensionnel. Ce résultat indique la présence d’un couplage à distance entre les états confinés à la surface et les phonons polaires du volume. Dans lechapitre 8, nous étudions le 1T-TaS2.
  • Ce matériau appartient aux systèmes d'ondes de CDW et a été largement étudié par plusieurs équipes de chercheurs. Dans le 1T-TaS2, la combinaison d'une distorsion structurelle avec des fortes corrélations électroniques conduit à un diagramme de phase complexe et fascinant. Nous reproduisons des données controversées qui ont été récemment publiées dans la littérature et qui identifient une nouvelle instabilité en proximité de la transition métal-isolant. Enfin, le chapitre 9 résume les conclusions de nos résultats et aborde brièvement les orientations de recherche à venir.

Mots-clés : Dynamique ultrafast, Semi-conducteurs superposés, Structure électronique

 


Abstract:

Currently, layered materials attract great interest due to their electrical and optical properties. Such crystals can be thinned down to the single layer and display an electronic band structure that strongly depends on the sample thickness. The large tunability of the electronic screening and gap size can be very attractive for the creation of heterostructures whose properties can be designed on demand. These goals motivate the renewed attention to compounds that were known for many years. We can say that the research field of low dimensional materials has been boosted by the discovery of graphene and quickly has been enlarged to other materials like transition metal dichalcogenides, black phosphorous and Indium selenide. Our work will focus on the excited state dynamics in these compounds, as well as on the evolution of the band structure upon surface doping.

The TrARPES measurements of layered black phosphorus (BP) monitor the electronic distribution in the conduction and valence band as a function of delay time from photoexcitation. The data show that, after thermalization, the photo-injected electrons do not lead to sizable bandgap renormalization, neither do they generate an appreciable amount of carrier multiplication. On the other hand, a Stark broadening of the valence band is ascribed to the inhomogeneous  screening of a local potential around charge defects.   We show time-resolved ARPES data on a BP surface that is doped in-situ by means of alkali metals evaporation. We monitor the collapse of the band-gap in the accumulation layer with unmatched accuracy and we observe that the buried states detected by the low energy photons of our probing pulse acquire a surprisingly high band velocity at large dopants concentration.

We also deal with the modification of hot carrier dynamics upon increasing the surface doping of BP. In this case, the reported analysis is still preliminary and needs to be backed by ab-initio calculations. As in the case of BP, we generate an accumulation layer of varying electronic density on the surface of such semiconductors. By spanning the doping level from the semiconducting to the metallic limit, we observe that quantum screening of Longitudinal Optical (LO) phonons is not as efficient as it would be in a strictly bidimensional system, indicating a remote coupling of confined states to polar phonons of the bulk.

Furthermore, we show that a 3D Fröhlich interaction with Thomas-Fermi screening can be used to mimic the effects of such a remote coupling at the ɛ-InSe surface. Furthermore, we study the layered 1T-TaS2. This material belongs to the Charge Density Waves (CDW) systems and has been extensively investigated by several research groups. In 1T-TaS2, the combination of structural distortion with high electronic correlations leads to a complex and fascinating phase diagram. In future work, we could reproduce controversial data that have been recently published in the literature and that identifies a new instability in the proximity of the metal to-insulator transition.

Keywords: Ultrafast dynamics, Layered semiconductor, Electronic structure.

 


Voir le fait marquant : "Manipulation de la structure électronique du phosphore noir par dopage électroniqueEvolution of the electronic structure of black phosphorus by electron doping".

Contact : Luca Perfetti (LSI)

Contact : Luc BARBIER

 

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