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Paris-Saclay
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Univ. Paris-Saclay
Conversion catalytique du CO pour la formation de monomères oxygénés
Louise Ponsard
Mardi 12/01/2021, 14:00-17:00
Soutenance par visio-conférence

Résumé :

 Les produits de l’industrie chimique sont aujourd’hui principalement issus de ressources fossiles non renouvelables. Leur exploitation entraine l’émission de gaz à effet de serre, ayant pour conséquence directe une crise climatique sans précédent. Les petites molécules carbonées (CO et CO2), aujourd’hui considérées comme des déchets, apparaissent comme des sources attractives de carbone pour assurer la transition de notre économie vers une économie circulaire. Le CO est une petite molécule réactive émise comme déchet par l’industrie chimique, ou pouvant être produite par réduction de CO2. Une approche visant à utiliser ces deux sources de CO, comme source de carbone pour la synthèse de monomères oxygénés sont envisagées dans ce manuscrit.

Au cours de cette thèse, de nouveaux systèmes catalytiques ont été développés pour la formation de nouveaux monomères par carbonylation d’hétérocycles oxygénés. La carbonylation d’époxydes pour la formation de β-lactones à partir de CO2 a ensuite été mise au point, grâce à la formation intermédiaire de CO produit par électroréduction du CO2. La formation d’acide acrylique par isomérisation de la β-propiolactone a ensuite été décrite en conditions douces. Le mécanisme de cette réaction a été élucidé par DFT. Enfin, l’étude d’une réaction de carbonylation de l’acide acrylique a conduit au développement d’une nouvelle méthode pour la synthèse de monomères oxygénés.

Mots-clés :


Catalytic conversion of CO to form oxygenated monomers

Abstract :

The production and exploitation of fossil-based chemicals leads to increased emissions of greenhouse gases, responsible for unprecedented climate change. Small molecules (CO and CO2), currently seen as waste products, could be considered as appealing carbon sources for the transition of our linear economy to a circular economy. Carbon monoxide (CO) is a small molecule released by the chemical industry as gaseous waste, and is accessible through the electroreduction of CO2. In this manuscript, the utilization of CO from both industrial and electrochemical sources is disclosed, constituting here a carbon source for the synthesis of oxygenated monomers.

During this PhD thesis, new catalytic systems were developed for the synthesis of new monomers through the carbonylation of oxygenated heterocycles. The utilisation of CO produced by CO2-electroreduction in a carbonylation reaction for the synthesis of β-lactone from epoxides was also shown feasible.

The formation of acrylic acid by β-propiolactone isomerisation is reported herein, in mild conditions. The mechanism of this reaction was elucidated by DFT calculations. Finally, the study of the reaction of carbonylation of acrylic acid was proved to be an efficient strategy for the synthesis of oxygenated monomers.

Keywords :

Contact : Thibault CANTAT

 

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