Les propriétés chimiques, optiques et électroniques d’une molécule sont principalement déterminées par ses orbitales occupées de plus haute énergie. La manière dont ces orbitales évoluent, se forment ou se brisent, est une information essentielle pour la compréhension de mécanismes réactionnels.

L'observation de la dynamique électronique à l’échelle attoseconde (1 as = 10-18 s) est aujourd'hui devenue possible sur des systèmes atomiques, puis moléculaires et en phase condensée, grâce à la disponibilité d’impulsions lumineuses de durées inférieures à la femtoseconde et utilisées dans des dispositifs pompe-sonde.

Le processus de photoionisation parait simple a priori : l'absorption par un atome d'un photon, dont l'énergie est supérieure à son seuil d'ionisation, conduit à la formation d'un ion avec l'émission d'un électron libre. Rendant le processus plus complexe, des états discrets autoionisants peuvent être présents à ces mêmes énergies.

Les photons, particules associées à la lumière, sont porteurs d'un moment angulaire (ou cinétique). Si la composante de spin (ou moment angulaire intrinsèque) est la composante la plus familière, une composante de moment angulaire "orbital" est aussi présente pour les faisceaux lumineux à plan d'onde hélicoïdal.

Les sources d’électrons pulsées représentent une alternative intéressante aux sources de photons X pulsées basées sur des systèmes laser de haute intensité. Nous décrirons les méthodes actuelles de génération de paquets d’électrons ainsi que les techniques de caractérisation des paquets.

L’imagerie par diffraction cohérente est une technique d’imagerie relativement récente permettant d’obtenir des résolutions spatiales de l’ordre de la longueur d’onde car elle se passe de l’emploi d’éléments optiques potentiellement aberrants.

Avec son énergie considérable, un photon de l’ultraviolet extrême ionise toutes les molécules, indépendamment du détail de leur structure énergétique. Pour cette raison les impulsions lumineuses ultrabrèves dans ce domaine spectral sont sans égal pour sonder les processus photochimiques.

Si un aimant peut être "permanent", la dynamique des spins à l'origine de l'aimantation peut être ultra-rapide à l'échelle nanométrique, dans le domaine femtoseconde (10-15 s). Les possibilités actuelles de génération d’impulsions ultra-brèves dans le domaine X-UV  ouvrent de nouvelles perspectives pour les études dans ce domaine.

L'état électronique d'une molécule réagit très rapidement - à l'échelle de la femtoseconde (10-15 s), voire de l'attoseconde (10-18 s) - à toute perturbation telle qu'une excitation laser, une vibration qui modifie la position relative des noyaux atomiques qui la constitue, ou encore au cours d'une réaction chimique.

Pour observer des phénomènes ultrarapides tels que le mouvement des électrons au sein de la matière, les chercheurs ont besoin de sources capables de produire des rayonnements lumineux extrêmement brefs et énergétiques.