Pages scientifiques 2006

La magnétite Fe₃O₄ est un matériau intéressant pour l’électronique de spin car des calculs de structure de bandes la prédisent demi-métallique. Par ailleurs la température d’ordre élevée de ce composé ferrimagnétique (T_c= 860 K) permet d’espérer que la propriété de demi-métallicité persiste à température ambiante. Cependant, les valeurs de magnétorésistance tunnel (TMR) rapportées à ce jour sont très faibles à l’ambiante, excepté pour les jonctions utilisant une barrière d’alumine amorphe pour lesquelles des valeurs de TMR de l’ordre de 10 % ont été obtenues. Le dépôt de la barrière d’alumine est une étape critique, étant donné que l’aluminium a une très forte réactivité avec l’oxygène environnant. La présence d’une couche d’alumine entraîne généralement la formation d’une phase réduite à l’interface Fe₃O₄/Al₂O₃, et donc la disparition de la demi-métallicité de Fe₃O₄ dans les dernières monocouches. Dans ce contexte, nous avons effectué une étude permettant d’une part de réaliser la croissance épitaxiale d’une couche d’alumine de quelques nanomètres d’épaisseur sur la magnétite et d’autre part de contrôler la stœchiométrie de l’interface Fe₃O₄/Al₂O₃.

Des bicouches du type Fe₃O₄(15 nm)/Al₂O₃(1.5 nm) ont été réalisées par épitaxie par jets moléculaires (MBE : Molecular beam Epitaxy). La bonne épitaxie de la couche d’alumine sur Fe₃O₄ est confirmée par les clichés de microscopie électronique à haute résolution (HRTEM), démontrant le caractère cristallin de l’alumine déposée.

Dans de nombreuses études de microscopie, l'ambiguïté sur la nature de l'hétérogénéité observée doit être levée par l'apport d'une signature physique ou chimique locale, même si cela s'accompagne d'une perte de résolution spatiale. Dans ce contexte, la résonance magnétique est une spectroscopie de choix compte tenu de la diversité des approches expérimentales (RPE, RMN, RFM).
Nous avons développé une méthode originale de détection du signal de résonance magnétique dont le principe s'inspire à la fois des techniques en imagerie par résonance magnétique et en microscopie à force atomique. L'idée est d'utiliser un micro-levier identique à ceux utilisés dans un AFM pour faire de l'imagerie avec une résolution spatiale sub-micronique. Cet instrument est actuellement le seul outil capable de détecter le spectre de résonance magnétique d'un échantillon nanométrique individuel.
Nous disposons de plusieurs microscopes qui nous permettent d'explorer les propriétés hyperfréquences sur une large gamme de champ (0 à 7 Tesla) et de température (4K à la température ambiante).

 

Pourra-t-on construire un jour un processeur tirant parti de la physique quantique dans son principe même de fonctionnement ? Un tel processeur traiterait l’information de façon intrinsèquement parallèle, et effectuerait certains calculs beaucoup plus efficacement que les processeurs actuels. Le groupe Quantronique du DRECAM développe des circuits supraconducteurs qui pourraient être les briques de base d’un tel processeur quantique : bits et portes logiques quantiques.

Dans le quantronium (image ci-jointe), deux petites jonctions Josephson (obtenues par recouvrement d’électrodes supraconductrices séparées par une mince barrière isolante) sont formées sur  une petite île (au centre), et une troisième jonction plus grosse (à gauche de la boucle) sert à la lecture du bit quantique. Le quantronium est un atome artificiel dont les niveaux quantiques sont contrôlés par la tension appliquée à la grille  en face de l’île et par le flux magnétique à travers la boucle. Le quantronium est  protégé de la décohérence induite par le bruit apporté par les nécessaires connexions au circuit de pilotage et au circuit de mesure lorsque la fréquence de transition entre ses états est insensible aux petites fluctuations des paramètres de contrôle. L’amélioration du temps de cohérence apportée par cette stratégie générique a permis la manipulation de l’état quantique comme réalisé couramment en physique atomique. Des circuits comportant plusieurs quantroniums visent maintenant à réaliser des portes logiques quantiques.

Principe de la pyrolyse laser

Il repose sur l’interaction en jets croisés entre un faisceau laser infrarouge CO₂ et un flux de réactifs dans un réacteur sous atmosphère contrôlée. Le transfert d’énergie provoque une élévation de température dans la zone de réaction, les précurseurs sont dissociés, une flamme apparaît dans laquelle des nanoparticules sont formées sans interaction avec les parois du réacteur. Les précurseurs peuvent être gazeux ou liquides. Dans le cas d’un liquide, le précurseur est injecté dans le réacteur sous forme d’aérosol.

Parmi les différentes méthodes de synthèse de nano-objets, la pyrolyse laser se distingue par sa souplesse et la variété des composés qu’elle peut produire tant en termes de composition chimique que de morphologie et de cristallinité.

Les étapes du processus sont :

• Excitation des états vibrationnels des molécules absorbant le rayonnement infrarouge
• Transfert de l’excitation par collision à toutes les molécules du milieu
• Dissociation des molécules donnant lieu à une vapeur saturée
• Nucléation homogène
• Croissance des nanoparticules

Le rendement chimique peut être supérieur à 90% pour les précurseurs gazeux.

Les taux de production sont compris entre 30 et 100 g/h pour les nanopoudres à base de Si en laboratoire et peuvent atteindre 1 kg/h sur pilote de production pour des nanoparticules de SiC.

Les principaux paramètres ajustables sont :

• La nature des précurseurs (par exemple : SiH₄, C₂H₄, HMDS, TEOS, … .)
  Grâce à cette grande variété de précurseurs, différentes poudres nanostructurées ont déjà été obtenues par pyrolyse laser, par exemple : Si, SiC, Si/C/N, Si/C/N/Y/Al, Si/C/B/N, Si/C/O, a-C:H, C, C₆₀, C₇₀, C-N, B₄C, TiC, WC, FeC, Fe₃C, TiB₂, ZrB₂, Fe₄N, Fe, FeO, Fe₂O₃, TiO₂, Al₂O₃, V₂O₅, CrO₂, etc.
• La puissance laser
  Elle permet notamment la maîtrise de la température de flamme et donc de la cristallinité des produits.
• Le débit des réactifs
  Il régit le temps de séjour des réactifs dans la flamme. Il permet ainsi d’ajuster la taille des nanoparticules dans une large gamme.

    La dynamique moléculaire est mise en échec par les phénomènes de temps long. À l'opposé, les méthodes statistiques pures (théories de l'état de transition ou RRKM) s'affranchissent de ce problème par des évaluations de volume d'espace de phase au prix d'une hypothèse de dynamique intra rapide mal vérifiée. Nous avons mis au point un traitement mixte statistique dynamique qui incorpore la dynamique intra au moyen d'équations cinétiques sur les populations d'états. Ce formalisme peut s'appliquer tant à des réactions chimiques qu'à des processus physicochimiques (évaporation, diffusion par sauts).

    L'objectif de cette thématique est la description des phénomènes physiques impliqués dans la solvatation d’ions étudiée à partir de simulations de dynamique moléculaire classique d'agrégats confinés. Ces études nécessitent au préalable la mise au point de potentiels modèles qui sont dérivés de calculs ab initio de haut niveau sur des systèmes modèles de petite taille. Ils prennent en compte les principaux termes d'énergie d'interaction, c’est-à-dire, un terme électrostatique, un terme de polarisation, un terme de répulsion et un terme de dispersion. Les deux atouts de ces potentiels sont d'une part une description sophistiquée du terme électrostatique décrit comme l'interaction de distribution multipolaire multicentrique allant jusqu'au quadrupole et d'autre part la modélisation du terme de polarisation comme un terme à n-corps qui inclut ce que l'on appelle communément le terme de retour, c’est-à-dire, que l'on effectue un calcul autocohérent du terme de polarisation (polarisation mutuelle des sites polarisables).

Nous avons développé une méthode originale de simulation par dynamique moléculaire de la formation d’une matrice de gaz rare contenant une impureté moléculaire avec calcul des spectres d’absorption et des spectres d’excitation de la molécule piégée dans la matrice.

Codéposition de sodium en matrice de xénon : Dans une collaboration théorie-expérience avec C. Crépin (LPPM, Orsay), J. G. McCaffrey et M. Ryan (NUI Maynooth, Irlande) nous avons étudié par dynamique moléculaire (DM) la codéposition d’atomes de sodium en matrice de xénon. On s’est intéressé à la caractérisation, structure et énergie de cohésion, des sites d’occupation les plus probables ainsi qu’au calcul dynamique des spectres d’absorption et d’émission du sodium piégé dans la matrice. Seul le site de substitution où l’atome de sodium ne remplace qu’un atome de xénon a été observé à l’issue des simulations. La comparaison de spectres d’absorption calculés pour différents jeux de potentiels a montré que la méthode était un test sévère de leur précision. Le spectre d’émission est obtenu par une DM réalisée sur l’état excité. On a observé que quel que soit le site originel l’atome de sodium excité se retrouve très rapidement dans un site d’insertion entre deux plans de la matrice à partir duquel a lieu l’émission. Ce phénomène explique la bande unique observée expérimentalement en émission.<

L’interaction prédominante pour les spins nucléaires ½ est l’interaction dipolaire. En solide, celle-ci se traduit par des levées de dégénérescence des états énergétiques (couplages), proportionnelles aux distances inter-noyaux et à l’orientation des paires de noyaux par rapport au champ magnétique statique. En liquide, le mouvement brownien annule ces couplages (rend équivalents toutes les probabilités d’orientation), seul l’effet de ces interactions sur la relaxation intervient.

En RMN du liquide, les méthodes de détermination de structure de molécules utilisent classiquement les effets Overhauser nucléaires (‘nOe’, fournissant des distances entre noyaux lorsque ceux-ci sont séparés par moins de 5 A) et les couplages scalaires (reliés aux angles de torsion). Le caractère local de ces informations peut induire l’accumulation d’erreurs lors de la détermination de structures anisotropes, tels les fragments d’ADN, etc. Il a été proposé il y a quelques années de réintroduire des couplages dipolaires résiduels en rendant légèrement anisotrope les mouvements des molécules. Pour cela des mésophases induites par des cristaux liquides dilués sont utilisées.

Le laboratoire LSDRM a proposé une nouvelle classe de mésogènes, constituées par les cristaux liquides minéraux. Ceux-ci présentent une phase nématique à partir de 1% à 3% en concentration, sont stables sur une gamme de températures étendue, et présentent l’avantage de ne pas posséder de protons ou carbones 13 qui pourraient gêner l’analyse des spectres RMN.

L’absorption du rayonnement UV par l’ADN provoque des mutations cancérigènes. Cela se produit parce que des réactions chimiques, susceptibles d’altérer le code génétique, se déclenchent sous l’effet de l’énergie apportée par le rayonnement lumineux. Jusqu’à présent, nous ne disposions d’aucune information sur la façon dont cette énergie se distribue parmi les bases de l’ADN. On postulait alors que chaque base absorbe un photon individuellement. En utilisant des impulsions laser très brèves, nous avons montré que cette hypothèse n’est pas valide (J. Am. Chem. Soc., 127, 2005, 17130). Nos résultats expérimentaux s’expliquent aisément par un comportement collectif de bases : un certain nombre d’entre elles absorbement simultanément un photon car elles sont fortement couplées. Ensuite, l’excitation est transférée vers d’autres ensembles, en perdant un peu d’énergie à chaque pas. Ce phénomène de relaxation (Intraband scattering cf figure) se déroule en 10^-13s.
C’est la première fois qu’un tel comportement collectif a été mis en évidence, et ce par des méthodes de chimie physique. Il pourrait permettre de mieux comprendre pourquoi les mutations induites par le rayonnement UV apparaissent spécifiquement à certaines séquences de l’ADN plutôt qu’à d’autres.

Les éléments f, lanthanides et actinides (principalement thorium et uranium), du fait de leurs orbitales 4f ou 5f et de la grande taille de leurs ions, s’associent à des molécules organiques (ligands) pour former des composés (ou "complexes") présentant des structures, des réactivités et des propriétés physiques remarquables, souvent différentes de celles des complexes des métaux de transition des séries d. Pour mettre en évidence la richesse réactionnelle de ces espèces qui se dégradent en présence de traces d’eau et d’oxygène, il faut les manipuler dans des milieux organiques anhydres et sous atmosphère inerte. Ces conditions permettent l’utilisation d’une large variété de ligands, souvent instables à l’air, qui favorisent le contrôle et la modulation des environnements stérique et électronique des ions métalliques et, de ce fait, la formation de complexes aux propriétés physico-chimiques désirées ou inattendues.

Our group has made very significant contributions to the understanding and control of plasma mirrors in the last decade, becoming one of the worldwide leaders on this topic. Our main results are summarized below.

Plasma mirrors for contrast improvement

High-order harmonic generation: basic mechanisms

Properties of high order harmonics from plasma mirrors

Control of plasma mirrors

Generation of attosecond light pulses

Interaction with structured targets and transient plasma gratings

Plasma mirrors as injectors of electrons in UHI laser fields

Plasma mirrors for contrast improvement

We started working on this topic in 2002, when we investigated the use of plasma mirrors as ultrafast self-triggered optical switches [Dou04], to improve the temporal contrast of femtosecond laser pulses by orders of magnitude and avoid the deleterious effect of the temporal pedestal of UHI laser on solid targets [Mon04]. We were the first group to permanently install a double plasma mirror (see picture 1)  system for contrast improvement on our TW-class laser [Lev07,Tha07]. We thus routinely obtained temporal contrasts better than 10¹⁰ on the 100 ps time-scale, which enabled us to perform some of the first ultrahigh-intensity experiments on solid targets in very well controlled conditions.

Picture 1: picture of a double plasma mirror just after a laser shot. While the plasma surface remains optically flat during a femtosecond laser pulse, and hence does not degrade the laser beam, jets of plasmas and debris are emitted long after this pulse is gone.

High-order harmonic generation: basic mechanisms

Thanks to this improved controlled of the interaction, we could start investigating the generation of high-order harmonics that occurs when very intense fs laser pulses reflect on plasma mirrors. We first identified a new generation mechanism, called coherent wake emission (CWE) [Que06], where the harmonic emission results from collective electron oscillations in the dense plasma, triggered by attosecond bunches of fast electrons injected by the laser field from the plasma surface into its bulk. CWE remains efficient for laser intensities down to a few 10¹⁵ W/cm². This is an ubiquitous mechanism in all harmonic generation experiments on plasma mirrors.

By increasing the peak intensity in our experiments, we were then able to simultaneously observe harmonics due to the CWE and Relativistic oscillating mirror (ROM) mechanisms (see figure 1) [Tha07]. A remarkable feature is that these two families of harmonics can be very clearly distinguished in experiments, in particular through to their different spectral widths and divergences.

Figure 1: Raw images of HHG spectra, obtained on a plastic target at a laser intensity of 8.10¹⁸W/cm². Harmonics below the 15^th are due to CWE, and those above to ROM, leading to a striking difference in spectral width. From [Tha07].

Properties of high order harmonics from plasma mirrors

To explain these striking differences observed on the harmonics beams resulting from the two generation mechanisms, we then investigated the properties of these beams both experimentally and theoretically –in particular their phase properties (e.g. their spatial and temporal phase). We described how the phase of CWE harmonics depends on the laser intensity, leading to significant spatial and temporal phases of these harmonics, which significantly affect their properties [Que08,Tha08]. Later on, we investigated the phase properties of ROM harmonics, which are mostly determined by the deformation of the plasma mirror surface see figure 2), resulting from the inhomogeneous radiation pressure and ponderomotive force exerted by the incident laser field [Vin14]. The different dependences of the phase of these two types of harmonics on laser intensity explain why their properties are observed to be so different in experiments. A review of all these results is provided in [Tha10].

Figure 2: Focusing of high order harmonics by a curved relativistic plasma mirror in a 2D PIC simulation. The laser-induced curvature of the plasma mirror surface tends to focus the reflected light in front of the plasma mirror. The right panel shows a spatial map of the plasma electron density n_e(x,y) at the maximum of the laser pulse in dark red scale. A zoom on the surface is shown in the left panel. The multicolor map shows the intensity of the train of attosecond pulses obtained by filtering ROM harmonics from order 4 to 8, at three different times during its propagation away from the PM. Focusing of this train in vacuum, in front of the plasma mirror surface, is clearly observed.

Control of plasma mirrors

A part of our work has focused on the control of the dynamics of plasma mirrors, and of the resulting attosecond light pulses and high-order harmonics. We have first shown that this dynamics can be controlled through the phase properties of the driving laser [Que08]. In particular, shaping the spatial phase of the laser beam has a direct effect on the divergence of the harmonic beams produced on plasma mirrors. This makes it possible to compensate the effect of the intensity-dependant phase. A similar effect occurs in the time-domain, leading to a control on the spectral widths of individual harmonics.

In collaboration with the PCO group of LOA, we have then shown that the emission times of CWE attosecond pulses can be varied by changing the Carrier-Envelop relative Phase (CEP) of a few-cycle laser pulse [Bor12]. This has been the first plasma physics experiment with a controlled CEP.

Figure 3: effect of the CEP phase of harmonic spectrum from plasma mirrors. Artistic view of the CWE harmonic spectrum generated by a few-cycle laser pulse (5 fs duration), as a function of its Carrier-Envelop relative Phase (used here as a polar coordinate). From cover of Nature Physics, May 2012

More recently, we have obtained the first direct and quantitative experimental evidence of the influence of the scale length of the density gradient at the plasma surface on the harmonic signal [ Kah13]. CWE was found to be optimized from extremely short density gradients (λ/50), while ROM is maximal for density gradients of about λ/10. This parameter is also found to have to strong effect on the harmonic divergence [Vin14].

Generation of attosecond light pulses

Since the dynamics of plasma mirrors is influenced by the phase of the driving laser field, shaping this phase in space-time can provide a very fine control of the emission of attosecond light pulses. This is the idea underlying the attosecond lighthouse effect, which we proposed in [Vin12]. The idea is to induce an ultrafast rotation of the propagation direction of the laser field at focus, by inducing a slight spatial chirp. When such a beam generate attosecond pulses by a non-linear interaction with a medium, successive attosecond pulse produced in different laser cycles are emitted in different directions and, in appropriate conditions, can be spatially separated. This provides a scheme to generate, from a single laser pulse, a collection of angularly-separated beamlets each consisting of a single attosecond pulse. This is called an attosecond lighthouse (see figure 4).

Figure 4: principle of attosecond lighthouses. a, When an intense few-cycle laser pulse interacts nonlinearly with a plasma mirror, the sub-cycle modulation of the temporal laser wavefronts is associated with the generation of a train of attosecond light pulses, which all propagate in a collimated beam along the direction normal to the laser wavefronts at focus. b, When the laser wavefronts are made to rotate in time at focus (wavefront rotation), each attosecond pulse of the train is emitted in a slightly different direction. When the wavefront rotation angle is greater than the divergence of an individual attosecond pulse, this scheme produces a manifold of spatially isolated and temporally synchronized attosecond pulses.

The first experimental demonstration of this effect was obtained in Salle Noire at LOA, in collaboration with the PCO group (see movie below) [Whe12]. The attosecond pulses were produced on plasma mirrors by CWE. It was then demonstrated in the case of attosecond pulses produced in gases, at much lower intensities, in collaboration with Prof. Corkum’s group in Ottawa [Kim13]. There has not been any experimental demonstration for attosecond pulses produced by ROM on plasma mirrors, because it requires a combination of very short laser pulse durations and ultrahigh intensities that is very difficult to achieve experimentally. But several implementations in gases have already been reported in different conditions [Zha15, Sil15] , leading in particular to the generation of broadband XUV pulses, potentially of attosecond duration, in the so-called ‘water window’ spectral range.

Movie of the attosecond lighthouse from plasmas : this movie shows the evolution of the spatial intensity profile of an attosecond lighthouse produced on a plasma mirror by CWE with 5 fs laser pulses, as the CEP of these pulses is scanned. The relative change in CEP is displayed in the upper right corner starting from an arbitrary absolute value. The arrows are reference markers introduced as an aid in visualizing the progression of the individual peaks.

Interaction with structured targets and transient plasma gratings

The interaction of UHI lasers with initially structured solid targets, and in particular with gratings, is an emerging topic, sometimes called UHI plasmonics. Evidence has recently been obtained, in particular in our group, that it allows for the coupling of the laser field with surface plasmons. This greatly enhances the absorption of laser energy by the target and lead to new acceleration mechanisms where electrons are directly accelerated by these surface plasmons, resulting in stronger and more energetic particle (ions, electrons) emissions [Cec13,Fed15].

We have recently demonstrated how to optically create structured plasmas from initially flat surfaces. These so-called transient plasma gratings [Mon14] are created by initiating plasma expansion at the surface of a solid target with two prepulse that spatially interfere (see figure 5). These TPG will open new possibilities for UHI plasmonics, because their periodicity, depth and shape can be fully controlled optically. They can also be used to measure the E-field of the harmonic beam in the target plane by in situ ptychography [Leb15].

Figure 5 : Principle of transient plasma gratings. Two prepulse beams (I≈ 10¹⁶ W/cm²) cross at the surface of an initially solid target, which they strongly ionize. This initiates a plasma expansion with a velocity modulated in space due to the prepulse interferences. This leads to the growth of a transient plasma surface modulation, as illustrated by the hydrodynamic simulations displayed in movie ?? (gray scale: electron density n_e, blue curve: isodensity surface g(x) corresponding to the critical plasma density n_c). An ultraintense main laser pulse (25 fs, ≈10¹⁹ W/cm²) then interacts with this modulated plasma, and generates a beam of high-order harmonics in the specular direction. The diffraction pattern observed on this beam shows that transient plasma gratings can sustain ultrahigh laser intensities.

 

Plasma mirrors as injectors of electrons in UHI laser fields

Correlated with the harmonic emission and close to the direction of specular reflection, beams of relativistic electrons (≈ 10 MeV energies for I=3.10¹⁹ W/cm², see Fig. 1) are also produced towards the vacuum. There have only been a limited number of experimental investigations of this electron emission in UHI conditions so far [Bra09,Mor09,Tia12], so that the complex underlying mechanisms are not well-understood yet [Gei06,Gei10].

We have recently revealed a crucial feature of this emission [The15]. Electrons are ejected out of the plasma surface in the form of attosecond bunches, with a relativistic velocity along the direction of the specularly reflected laser field. These electrons thus co-propagate with the reflected laser beam in vacuum, and can interact with it over distances on the order of the Rayleigh length. The spatial pattern observed on the electron beam (see figure 6) carries clear signatures of this interaction, and provides some of the most direct evidence so far of processes such as Vacuum Laser Acceleration (VLA, i.e. the direct acceleration of electrons by light in vacuum [Dod03], resulting in the bright peak in the electron beam, next to the specular direction) and relativistic ponderomotive scattering [Ques98] (resulting in the hole in the electron beam around the specular direction). By acting as injectors of electrons in the laser field, with measured charges in the 10 nC range, plasma mirrors thus open the way for the first time to the investigation of the dynamics of free relativistic electrons in ultraintense laser fields. This is a subject of high fundamental interest that has motivated considerable theoretical work in the last decades (e.g. [Har95,Esa95,Yu00,Stu01,Sal02,Pan02,Dod03, Mal03,Var06], but which had so far remained inaccessible experimentally. 

Figure 6: Experimental evidence of vacuum laser acceleration. Panel a) shows a typical experimental angular distribution of electrons emitted from plasma mirrors into the vacuum. It consists of a broad emission cone (blue disk), which is strongly modulated by two main patterns. One is a well-defined hole (in white) around the reflected laser beam (whose size and position in the detection plane are indicated by the dashed circle), due to the ponderomotive scattering of electrons after their ejection from the plasma mirror. The other is a bright peak (in red), right on the edge of this hole, due to Vacuum Laser Acceleration of a fraction of these electrons. Panel b) shows the electron spectra measured at two different locations in the beam. These locations are indicated by the blue circle and the red square in panel a), that respectively correspond to the blue and red curves of panel b). Panel c) and d) show the same quantities, now obtained from numerical simulations based on a 3D test particle model. The dashed curve in panel d) shows the initial electron energy distribution used in this model.

[Bor12] Borot et al, Nature Physics 8, 416-421 (2012)

[Bra09] Brandl et al, Phys. Rev. Lett. 102, 195001 (2009)

[Cec13] Ceccotti et al, Phys. Rev. Lett. 111, 185001 (2013)

[Dod03] Dodin & Fisch, Phys. Rev. E 68, 056402 (2003)

[Dou04] Doumy et al, Phys. Rev. E 69, 026402 (2004)

[Kah13]  Kahaly et al, Phys. Rev. Lett. 110, 175001 (2013)

[Kim13] Kim et al, Nature Photonics  7, 651–656 (2013)

[Esa95] Esarey et al, Phys. Rev. E 52, 5443 (1995)

[Fed15] Fedeli, submitted to Phys. Rev. Lett. (2015)

[Gei06] Geindre et al, Phys. Rev. Lett. 97, 085001 (2006)

[Gei10] Geindre et al, Phys. Rev. Lett. 104, 135001 (2010)

[Har95] Hartemann et al, Phys. Rev. E 51, 4833 (1995)

[Leb15] A. Leblanc et al, submitted (2015)

[Lev07] Lévy et al, Optics Letters 32, 3 (2007)

[Mal03] Maltsev&Ditmire, Phys. Rev. Lett. 90, 053002 (2003)

[Mon04] Monot et al, Optics Letters 29 , 893-5 (2004)

[Mon14] Monchocé et al, Phys. Rev. Lett. 112, 145008 (2014)

[Mor09] Mordovanakis et al, PRL 103, 235001 (2009)

[Pan02] Pang et al, Phys. Rev. E 66, 066501 (2002)

[Que06] Quéré et al, Phys. Rev. Lett. 96, 125004 (2006)

[Que08] Quéré et al, Phys. Rev. Lett. 100, 095004 (2008)

[Ques98] Quesnel &. Mora, Phys. Rev. E 58, 3719 (1998)

[Sal06] Salamin et al, Phys. Rev. A 73, 043402 (2006)

[Sil15] Silva et al, Nature Comm. 6, 6611 (2015)

[Stu01] Stupakov et al, Phys. Rev. Lett. 86, 5274 (2001)

[Tha07] Thaury et al, Nature Physics 3, 424 - 429 (2007)

[Tha08] Thaury et al, Nature Physics 4, 631 (2008)

[Tha10] Thaury & Quéré, J. Phys. B. 43, 213001(2010)

[The15] Thévenet et al, submitted to Nature Physics

[Tia12] Tian et al, Phys. Rev. Lett. 109, 115002 (2012)

[Var06] Varin & Piché, Phys. Rev. E 74, 045602 (2006)

[Vin12] Vincenti & Quéré, Phys.Rev.Lett. 108, 113904 (2012)

[Vin14] Vincenti et al, Nature Communications 5, 3403 (2014)

[Whe12] Wheeler et al, Nature Photonics 6, 829–833 (2012)

[Yu00] Yu et al, Phys. Rev. E 61, R2220 (2000)

[Zha15] Zhang et al, J. Phys. B 48, 061001 (2015)

Although well known since long-time [1], the ions (and particularly protons) acceleration through laser-matter interaction rouses nowadays the attention of a range of communities, not exclusively scientific, thanks to the potential applications of such a particle beam. The research in this field is stimulated to a large extent by the hope of using laser produced protons for medical cancer treatment (proton therapy) [2] despite the large number of hard stages still to overcome. Nonetheless, protons beams are quite interesting even for a large spread of (maybe less evocative) applications such as high-resolution radiography [3], high-density matter production for astrophysics applications [4], fast ignitor physics [5] or radio-isotopes production [6].

Thanks to the advances in high energy lasers technology, and CPA [7] technique in particular, T3 (Table Top Térawatt) lasers are nowadays able to reach, and sometimes get over, intensities around 1020 W/cm2 . Focusing such an ultra-high intensity laser beam on thin foils (~ µm) allows to get proton bunches with several dozens MeV maximum energy. It is a shared opinion that the main acceleration mechanism is the following. Target electrons are pushed by the laser ponderomotive force through the target: once they come out on the target back side they are drawn back by the space charge effect this building up a very intense electrostatic field (~ 1012 V/m) on the back target surface. The water and hydrocarbon thin layer which lies on the target surface due to the environmental unavoidable pollution represent an optimal ions reservoir for such a field. Among these ions, protons are more easily accelerated by this mechanism (TNSA : target normal sheat acceleration [8]), due to their favourable mass on charge ratio. Ususally, proton bunches last more or less as long as the laser pulse and show low emittance (~ 0.01 π mm mrad), around 20° angular spread and high laminarity. All these features make of proton bunches a promising tool for all the applications cited before. Of course, target and laser characteristics play a role in produced proton number and maximum energy. In particular, the laser beam contrast (pic intensity over pedestal intensity ratio) influence the laser-matter coupling and, as a consequence, the electron acceleration and number.

The acceleration of charged particles is one of the domains of interest of the PHI group. We participate to experimental runs concerning electron acceleration through laser / gas jet interaction in collaboration with the Laboratoire pour l’Utilisation des Lasers Intenses (LULI, Palaiseau, France) and the Istituto per i Processi Chimico Fisici (IPCF – CNR, Pisa, Italia). More specifically, we turn our attention to the generation and characterization of proton beams and their application to the study of material damaging. To this aim we have realised some diagnostics (Thomson parabola, RCF based spectrometer) allowing us to know the space and energy distribution of produced proton bunches (Fig.1).

First results (T. Ceccotti et al. to be submitted) allow to put in evidence the effects of laser contrast and target thickness on protons maximum energy. In the close future, we plan to play an experimental campaign mainly devoted to clear up the influence of pulse duration and polarization, impinging angle and target nature, under such high contrast conditions, on proton energies.

For direct access to the movie of the iterative retrieval (gif format), click here

 High-order harmonic generation in gases (HHG) is now recognized as a very interesting source in the XUV range, typically from 100 to 10 nm but even down to the water window at 3 nm. HHG is relatively easy to produce under conditions of ultra-short pulses (t~100 fs) of “intermediate” intensity (I~10¹⁵ Wcm^-2), with either the LUCA and UHI lasers in Saclay. Harmonic light gets most of its unique characteristics from the fact that HHG is a coherent process tightly driven by the laser field. In addition to the ultra-short pulse duration and high repetition rate, the temporal and spatial coherence, regular wave front, or mutual coherence of two harmonic sources originate in the corresponding properties of the driving laser.

1. Optimized harmonics: up to microjoules !

A large part of our group activity is related to the optimization of the high harmonics flux. We have recently shown that using a "loose focusing" geometry the harmonic efficiency can be strongly enhanced. Using a 5 m focal length, up to 25 mJ (compared to 2 m, up to 5 mJ) in xenon, we have obtained a gain of a factor 6 in the harmonic conversion efficiency and a factor 40 in the number of photons produced. The harmonic energy per pulse is about 2µjoules at 53 nm, pulse duration is about 10 to 20 femtosecond, beam divergence is about a few mrad. We propose for the next few years to increase significantly the photon flux by at least one order of magnitude using high energy lasers (up to 1J, 10Hz)) and to develop extended procedures for active control of the spatial, temporal and spectral properties of the harmonic emission (pulse shaping).

L’activité du groupe est centrée sur l’interaction de lasers ultracourts avec la matière condensée, dans une gamme d’éclairement comprise entre 10¹²W/cm² et 10¹⁹W/cm². Les expériences nécessitant un éclairement élevé sont réalisées sur une installation laser mise à notre disposition (LASER UHI10), l’accès au serveur LUCA nous est ouvert pour des campagnes à éclairements plus modestes. Deux thèmes sont abordés :

les propriétés optiques des solides très excités : notre objectif scientifique est de caractériser le comportement de la matière à la densité du solide, dans des régimes d’éclairements modérés, typiquement entre 10¹² et 10¹⁵W/cm². Nous étudions principalement le phénomène de claquage induit par laser dans les matériaux ainsi que la transition de l’état de matériau transparent à celui de plasma réfléchissant dans un diélectrique.

l’interaction laser-matière à ultra-haute intensité (10¹⁶-10¹⁹W/cm²). La course aux éclairements élevés a permis en quelques années d’accéder à un régime d’interaction pour lequel l’énergie conférée aux particules atteint le domaine relativiste. Des résultats récents montrent qu’il est possible d’accélérer des ions à plusieurs dizaines de MeV, d’obtenir des électrons rapides monoénergétiques, de produire des neutrons par réaction de fusion, ou encore de générer des photons X par conversion de fréquence dans le matériau irradié. Dans cette gamme d’éclairement élevé, nous souhaitons caractériser et développer des sources de courte longueur d’onde en vue de leurs applications. En particulier, nous étudions :

- la génération d’harmoniques d’ordre élevé par interaction laser-solide en régime relativiste .
- l’utilisation du rayonnement harmonique généré en gaz pour sonder des plasmas denses et chauds créés par laser .
- la génération de rayonnement X incohérent créé à partir d’irradiation intense de poudres microniques .
- Génération de particules et applications à l’étude de dégâts infligés aux matériaux. Ces études seront menées dans une salle radioprotégée, actuellement en cours d’aménagement.

Graver des motifs toujours plus fins pour développer des circuits intégrés de plus en plus performants, voilà le défi permanent pour l’industrie de la microélectronique. L' objectif est de disposer, vers 2010, d’une technique de lithographie pour graver des motifs de 32 nm. Pour atteindre cet objectif, la lithographie dans l’extrême ultraviolet (EUV) à la longueur d' onde de 13,5 nm semble être aujourd’hui le candidat le plus sérieux. Les marchés importants en jeu attisent la compétition entre les nombreux acteurs au niveau mondial dont fait également parti le consortium français EXULITE. EXULITE, qui regroupe les efforts du CEA, d’Alcatel VT et de Thalès Laser, s' est donné comme objectif de développer une source plasma EUV créée par laser. Pour réaliser le prototype appelé ELSAC (« Euv Lithograpy Source Apparatus Cw »), le CEA/DEN/DPC a été en charge de la partie optique et le DRECAM/SPAM de l’intégration de l' enceinte source. ELSAC présente une structure modulaire évolutive qui permet de réduire les coûts de développement et de maintenance. Plusieurs modules lasers identiques sont ainsi focalisés sur un même point d’une cible de xénon liquide qui se présente sous forme d’un filament micrométrique défilant sous vide à une vitesse d’environ 30 m/s. Le xénon est intégralement pompé et recyclé pour limiter les coûts d’exploitation à un niveau raisonnable. ELSAC a produit en février 2006 un rayonnement EUV à une cadence de 6 kHz en utilisant 6 lasers de puissance. Ainsi, en injectant une puissance laser de plus de 1750 W, les équipes EXULITE du CEA ont réussi à produire une puissance EUV de 7.7 W dans une bande spectrale étroite de 0.27 nm autour de 13.5 nm. Cela correspond à un rendement de conversion de 0.44%.

L'activité du Groupe Matière à Haute Densité d'energie (MHDE) concerne principalement la physique des plasmas denses créés, par exemple, dans l'interaction laser-matière. Plusieurs lignes de recherches existent actuellement :

• développement de modèles de la matière ionisée afin de calculer ses propriétés électroniques et photoniques (absorption, émission du rayonnement X et X-UV, résistivité, équations d'état) ;
• conception de mesures expérimentales et interprétation spectroscopique (diagnostics de température, validation des modèles par confrontation avec les spectres théoriques) ;
• applications diverses (modélisation de sources X et X-UV, applications astrophysiques, explosions d'agrégats en champ intense).

High harmonics radiation is a brilliant, coherent XUV delivering femtosecond/attosecond pulses in the XUV spectral range. The radiation presents a good beam quality, which allows focusing the harmonic radiation to very tight spots a high brightness and a high repetition rate ~up to 1 kHz.nThe harmonic radiation is also naturally synchronized with the fundamental driving IR laser. These last two properties are very important for experiments of the pump probe type.

XUV femtosecond Pump-probe experiments:

Applications of this ultra-short duration, coherence source have been performed in collaboration with diffrent laboratories: ultrafast evolution of electronic densities in denses plasmas using XUV interferometry (reference below), ultra-fast hot electron dynamics in dielectircs has been characterized using ultrafast UPS spectroscopy (references below), C2H4 fragmentation has been studied in a pump(UV)-probe(XUV) experiment in the femtosecond regime (references will appear soon).

“Frequency-domain interferometry in the X-UV with high order harmonics”
P. Salières, L. le Déroff, T. Auguste, P. Monot, P. d’Oliveira, D. Campo, J.-F. Hergott, H. Merdji, B. Carré
Phys. Rev. Lett. 83(26) (1999) 5483.

Abstract: We demonstrate that frequency-domain interferometry can be performed in the extreme ultraviolet range using
high-order harmonics. We first show that two phase-locked harmonic sources delayed in time can be generated in the same
medium despite ionization. This gives insight into the dynamics of the generation and ionization processes.
We then apply the technique to the study of the temporal evolution of an ultrashort laser-produced plasma
at the femtosecond time scale.

“Extreme ultraviolet interferometry measurements with high-order harmonics”
D. Descamps, C. Lyngå, J. Norin, A. L'Huillier, C.-G. Wahlström, J.-F. Hergott, H. Merdji, P. Salières, M. Bellini, and T. W. Hänsch, Optics Letter 25, (2), 135-137 (2000).

Abstract: We demonstrate that high-order harmonics generated by short, intense laser pulses in gases provide an interesting radiation source for extreme ultraviolet interferometry, since they are tunable, coherent, of short pulse duration, and simple to manipulate. Harmonics from the 9th to the 15th are used to measure the thickness of an aluminum layer. The 11th harmonic is used to determine the spatial distribution of the electron density of a plasma produced by a 300-ps laser. Electronic densities higher than 2–1020 electrons/cm3 are measured.

“First observation of hot electron relaxation in quartz using high order harmonics”
F. Quéré, S. Guizard, G. Petite, Ph. Martin, H. Merdji, B. Carré, J-F Hergott, L. LeDéroff
Physical Review B 61(15) (2000) 9883.

Abstract: Using ultrafast time-resolved ultraviolet photoelectron spectroscopy, we have followed the energy relaxation kinetics of conduction electrons in quartz, for energies of the order of 30 eV above the conduction-band minimum. We measure energy-loss rates three orders of magnitude lower than those estimated for energies close to this minimum. Likewise, the impact ionization rate obtained (1/40 ps^-1) is much lower than the values generally assumed in optical breakdown models.


Non-linear regimes in the XUV:

The development of high-flux (~µJ), ultrashort harmonic sources with controllable spatial, temporal and spectral properties is of primary importance for the realization of a number of applications such the study of non-linear processes in the XUV spectral range in atoms, molecules or cluster. We have already performed two-photons ionization of rare gazes experiments. The results will be soons published. In particular high intensities with interaction with a solid leads to femtosecond XUV ablation of matter which is a completly new regime of interaction. At higher XUV intensities (above 1016W/cm²) matter will rapidly turn into a strongly coupled plasma allowing to explore warm dense matter properties. Apart the high intensity regime, a high number of photons is required even in a linear regime, for example in the realization of coherent control of atomic or molecular processes in the XUV or in interferometry.

Taking snapshots of the movements of molecules, atoms inside molecules, and even electrons inside atoms, is now possible thanks to ultrashort light pulses that act like ultrafast cameras. While infrared lasers are reaching the fundamental limitation imposed by the duration of the optical cycle (a few femtoseconds), High order Harmonics Generation has recently opened a new way by accessing the attosecond regime (1as = 10^-18 s).

HHG spectra are made of lines corresponding to the odd multiples of the fundamental laser frequency, and can cover a very broad spectral range, from visible light to soft X-rays. If these harmonics are phase locked, then the corresponding temporal profile is a train of attosecond pulses separated by half the laser period, whose duration decreases as the number of combined harmonics increases. The first experimental demonstration of attosecond pulses was performed in 2001 [1] with the measurement of a train of 250 as pulses, corresponding to the superposition of five consecutive harmonics. We recently extended this study by measuring the relative phases of the high harmonics over a broad spectral range. We found that harmonics were not synchronized on an attosecond timescale, their time of emission (within the optical cycle) increasing linearly with the order (Figure 1). The lowest harmonics are emitted before the highest ones, and the resulting attosecond pulses are thus longer than in the perfect phase locked case. This temporal drift in the emission is a direct signature of the dynamics of the electrons participating to the generation process, and sets an upper limit to the duration achievable by increasing the spectral range. By controlling the electron trajectories within the emission process, we managed to enhance the synchronization of high harmonics, and thus to measure pulses as short as 130 attoseconds (Figure 2) [2] . Such pulses could be used as a camera with an ultrafast shutter to resolve the dynamics of core electrons in atoms

Molecules rarely reemit from the initially excited level after the absorption of a photon and if the molecule is sufficiently complex, light emission, a slow process, is not the main decay channel for the excited state. This relaxation is essential to maintaining life, since our biological memory, DNA is continuously exposed to light and photochemistry can be harmful to it, in general it is then very rapid. The electronic energy is rapidly degraded and thermalized within the ground electronic state of these systems, preventing most of the photochemistry through dissipation of the energy in the medium. These properties arise from the coupling (essentially non adiabatic) between the electronic configurations of the molecular systems accessible by optical excitation, and the other energetically accessible configurations.

Les matériaux peuvent, comme les molécules et les agrégats, être excités électroniquement par les photons, les ions et les électrons. Les mesures résolues en temps utilisant des impulsions lasers ultra-brèves et intenses donnent accès à un régime temporel où les mouvements atomiques (vibrations du solide, expansion hydrodynamique du plasma) peuvent être considérés comme gelés. Ces conditions permettent une exploration directe des phénomènes de relaxation électronique et de transfert d'excitation entre les électrons et le réseau (création de défauts en particulier). Ces fortes densités d’excitation sont à rapprocher de celles créées au voisinage des traces d’ions multichargés. Par ailleurs, des états jusqu'alors inexplorés de la matière sont obtenus lorsque celle-ci est soumise quasi-instantanément à des champs électriques de l'ordre de l'unité atomique.

Groupe de Physique à Haute Intensité

We report on the Ca*+HBr → CaBr*+H reaction when photoinduced within a Ca···HBr complex that is deposited at the surface of a large argon cluster (surface complex). The excitation that turns on the reaction is localized on the calcium atom. Information on the dynamics of the reaction is provided by observing the CaBr fluorescence while scanning the excitation laser across the calcium resonance line. This provides information on the access to the transition region of the reaction and helps to clarify how the argon cluster influences this access as compared to the gas phase experiment where the Ca···HBr complex is free (free complex). Chemiluminescence spectra were also recorded to characterize the output channel of the reaction. Not surprisingly, the presence of the cluster affects the dynamics of the reaction that proceeds at its surface. Several effects have been identified. Depending on which potential energy surface of the Ca···HBr complex is excited by the laser, the cluster acts passively or actively. When the excited 4p orbital of calcium is parallel to the cluster surface and pointing towards the HBr molecule, no drastic change of the reaction dynamics is observed. When the 4p orbital is pointing perpendicularly to HBr but still parallel to the cluster surface, the change to reaction dynamics is essentially an impeding of the libration motion in the 4pπ A” potential energy surface of the complex. When the excited 4p orbital of calcium is perpendicular to the argon surface, the cluster interferes more actively with the dynamics of the reaction by adding a force to the system. This excitation scheme kicks calcium away from the cluster surface, thus promoting a movement in the 4pπ A’potential energy surface of the surface complex that is not possible in the free complex. The cluster acts also in the exit channel of the reaction by thermalizing partly the product energy distribution. In particular, it is conceivable that rotational dissipation is the mechanism by which CaBr is very efficiently ejected out of the cluster. Substantial electronic and vibrational cooling is observed also. In particular, a thermal vibrational energy distribution is observed in the 1000-K range for reaction within the surface complex, whereas a population inversion was observed with the free complex. Moreover, the propensity rule that favors the formation of CaBr in the B ²Σ⁺state is masked in the cluster reaction by an efficient quenching of the B ²Σ⁺state to the lower A ²Π state.

"Excited state reactions of metals on clusters: Full dynamics of the Ca* plus HBr reaction on Ar-2000"
Briant M, Fournier PR, Gaveau MA, Mestdagh JM, Soep B, Visticot JP
JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 117 (10): 5036-5047 SEP 8 2002

L'étude des propriétés chimiques d'édifices moléculaires en solution ou aux interfaces ne peut éluder la nature quantique des électrons. La dynamique moléculaire classique doit alors faire place à la dynamique moléculaire ab initio (par ex., de type Car-Parrinello). Dans ce cadre, notre champ de recherche comprend en amont le développement de pseudopotentiels associés à une base d'onde planes et en aval le calcul de profils d'énergie libre.

    La dynamique moléculaire est mise en échec par les phénomènes de temps long. À l'opposé, les méthodes statistiques pures (théories de l'état de transition ou RRKM) s'affranchissent de ce problème par des évaluations de volume d'espace de phase au prix d'une hypothèse de dynamique intra rapide mal vérifiée. Nous avons mis au point un traitement mixte statistique dynamique qui incorpore la dynamique intra au moyen d'équations cinétiques sur les populations d'états. Ce formalisme peut s'appliquer tant à des réactions chimiques qu'à des processus physicochimiques (évaporation, diffusion par sauts).

The Ca*+CH₃F → CaF*+CH₃ reaction was photoinduced in 1:1 Ca···CH₃F complexes formed in a supersonic expansion. The transition state of the reaction was explored by monitoring the electronically excited product, CaF, while scanning the laser that turns on the reaction. Moreover, the electronic structure of the Ca···CH₃F system was studied ab-initio by associating a pseudopotential description of the [Ca²⁺] and [F⁷⁺] cores, a core polarization operator on calcium, an extensive Gaussian basis and a treatment of the electronic problem at the RSPT2 level. The present experimental results, a comparison with results of a previous experiment where the Ca···CH₃F complexes are deposited at the surface of large argon clusters, and the present calculations allowed us to disentangle two reaction mechanisms, one involving a partial charge transfer state, the other involving the excitation of the C-F stretch in the CH₃F moiety prior to charge transfer.

    L'objectif de cette thématique est la description des phénomènes physiques impliqués dans la solvatation d’ions étudiée à partir de simulations de dynamique moléculaire classique d'agrégats confinés. Ces études nécessitent au préalable la mise au point de potentiels modèles qui sont dérivés de calculs ab initio de haut niveau sur des systèmes modèles de petite taille. Ils prennent en compte les principaux termes d'énergie d'interaction, c’est-à-dire, un terme électrostatique, un terme de polarisation, un terme de répulsion et un terme de dispersion. Les deux atouts de ces potentiels sont d'une part une description sophistiquée du terme électrostatique décrit comme l'interaction de distribution multipolaire multicentrique allant jusqu'au quadrupole et d'autre part la modélisation du terme de polarisation comme un terme à n-corps qui inclut ce que l'on appelle communément le terme de retour, c’est-à-dire, que l'on effectue un calcul autocohérent du terme de polarisation (polarisation mutuelle des sites polarisables).

Nous avons développé une méthode originale de simulation par dynamique moléculaire de la formation d’une matrice de gaz rare contenant une impureté moléculaire avec calcul des spectres d’absorption et des spectres d’excitation de la molécule piégée dans la matrice.

Codéposition de sodium en matrice de xénon : Dans une collaboration théorie-expérience avec C. Crépin (LPPM, Orsay), J. G. McCaffrey et M. Ryan (NUI Maynooth, Irlande) nous avons étudié par dynamique moléculaire (DM) la codéposition d’atomes de sodium en matrice de xénon. On s’est intéressé à la caractérisation, structure et énergie de cohésion, des sites d’occupation les plus probables ainsi qu’au calcul dynamique des spectres d’absorption et d’émission du sodium piégé dans la matrice. Seul le site de substitution où l’atome de sodium ne remplace qu’un atome de xénon a été observé à l’issue des simulations. La comparaison de spectres d’absorption calculés pour différents jeux de potentiels a montré que la méthode était un test sévère de leur précision. Le spectre d’émission est obtenu par une DM réalisée sur l’état excité. On a observé que quel que soit le site originel l’atome de sodium excité se retrouve très rapidement dans un site d’insertion entre deux plans de la matrice à partir duquel a lieu l’émission. Ce phénomène explique la bande unique observée expérimentalement en émission.<

Les protéines sont constituées d’une succession de groupements hydrophiles et hydrophobes. La caséine est naturellement dénaturée. Elle est attirée par l’interface entre l’air et la solution aqueuse la contenant, formant un film.
Dans le volume, il se forme des agrégats micellaires contenant une cinquantaine de molécules à 70°C. En abaissant la température, ou par addition d’un agent dénaturant, on peut diminuer la taille de ces agrégats jusqu’à l’unité (molécules isolées). Aux concentrations plus élevées, il se forme éventuellement des gels réversibles (SPEC, LLB).

1. Thèmes d'étude

L’étude des modes de rupture et d’endommagement dans les matériaux les plus divers a montré que les mécanismes pertinents avaient lieu à l’échelle des hétérogénéités microstructurales du matériau. En ce qui concerne les amorphes, cette échelle est très fine (typiquement inférieure à 100 nm), car elle correspond aux fluctuations de densité, les phénomènes mis en jeu se situant alors à l’échelle moléculaire. De ce fait, les mécanismes physico-chimiques de rupture à cette échelle, ainsi que les liens avec la structure moléculaire demeurent incompris. Leur compréhension globale, incluant aussi bien la morphologie à cette échelle que les corrélations avec la liaison chimique, présente un grand intérêt, tant du point de vue fondamental qu’industriel (tenue des matrices de stockage). C’est là un nouveau thème de recherche développé au SPCSI en couplant étude morphologique par Microscopie à Force Atomique (AFM) à une étude de la " chimie " de la fracture en Spectroscopie de Photoémission X (XPS).