Manuscript de la thèse / Thesis manuscript
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Résumé :
Cette thèse porte sur l’étude de processus ultrarapides photo-induits dans des atomes et des molécules aux échelles de temps femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵ s) et attoseconde (1 as = 10⁻¹⁸ s).
Deux études principales ont été menées, respectivement sur la photo-dissociation de la molécule d’iodométhane et sur la photoionisation résonante à deux photons de l’hélium. Au cours de ces travaux, plusieurs développements expérimentaux ont également été menés sur la ligne de lumière SE1 de la plateforme ATTOLab, notamment la génération d’impulsions attosecondes isolées par synthèse d’onde, et la qualification d’un spectromètre à électrons imageur de vecteur vitesse (VMI) innovant.
L’étude "pompe-sonde" de la photo-dissociation de l’iodométhane a été initiée par l’absorption d’un photon à 267 nm puis sondée par ionisation multiphotonique à 800 nm. La spectroscopie de photoélectrons apporte alors une grande quantité d’informations sur les mécanismes mis en jeu. En particulier, l’évolution des pics observés révèle une dynamique de relaxation dont la durée caractéristique est de 75 fs. L’interprétation de ces résultats, impliquant potentiellement un grand nombre de transitions, est en cours. La principale étude de ce travail de thèse a été celle de la photoionisation résonante à deux photons de l’hélium, à travers les états liés 1s3p à 1s5p. L’objectif était de résoudre dans l’espace et dans le temps le processus de photoémission et ainsi d’en reconstruire le film 3D à l’échelle attoseconde. Cette étude a nécessité de combiner (i) une source cohérente de photons dans l’extrême ultra-violet, basée sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé, (ii) un spectromètre VMI de haute résolution spectrale et sensibilité angulaire, et (iii) une technique d’interférométrie de photoélectrons large bande (Rainbow RABBIT).
La caractérisation spectrale complète du processus a révélé de nombreuses structures telles que des sauts de phase spectraux et angulaires au niveau et entre les résonances. L’interprétation théorique de ces dépendances met en évidence les différences spectrales entre les dipôles de transition à deux photons associés aux ondes partielles composant le paquet d’ondes électronique. La qualité des données expérimentales, en accord remarquable avec les simulations, permet de reconstruire par transformée de Fourier la dépendance temporelle des paquets d’ondes électronique émis en trois dimensions. Dans les résonances, la dynamique se caractérise par un retard à l’émission dû au piégeage transitoire de l’électron sur les états liés. Entre les résonances, la photoémission est perturbée par des interférences quantiques destructives qui dépendent fortement de l’angle.
Cette étude complète du processus quantique de photoémission pourra être généralisée à des systèmes plus complexes, permettant une meilleure compréhension de ce processus fondamental.
Mots-clés : Photoionisation, Attoseconde, Femtoseconde, Dynamiques électroniques, Spectroscopie.
Spatio-temporal study of attosecond photoemission dynamics in gaseous phase
Abstract:
This PhD thesis is centered on the study of ultrafast photo-induced processes in atoms and molecules at the attosecond (1 as = 10⁻¹⁸ s) and femtosecond (1 fs = 10⁻¹⁵ s) time scales.
Two main processes were studied, respectively the photo-dissociation of the iodomethane molecule and the two-photon resonant photoionization of helium. During these works, several experimental developments were performed on the SE1 beamline of the ATTOLab platform, namely the generation of isolated attosecond pulses by waveform synthesis and the characterization of an innovative velocity map imaging (VMI) electron spectrometer. The pump-probe study of the iodomethane photodissociation was initiated by the absorption of a 267 nm photon, and then probed by multiphoton ionization at 800 nm. Photoelectron spectroscopy allows access to a great amount of information about the mechanisms at play. In particular, the temporal evolution of the observed peaks reveals a relaxation dynamics of 75 fs characteristic time. The interpretation of these results, potentially involving a wide variety of transitions, is in progress.
A central study of the PhD thesis is the investigation of the resonant two-photon photoionization of helium through the 1s3p to 1s5p bound states. The aim was to resolve the photoemission process in space and time and thus reconstruct the 3D movie at the attosecond scale. To achieve this, we had to combine (i) a coherent extreme ultraviolet photon source based on high harmonic generation, (ii) a VMI spectrometer with high spectral resolution and angular sensitivity and (iii) a broadband photoelectron interferometry technique (Rainbow RABBIT). The complete spectral characterization of the process revealed numerous structures such as spectral and angular phase jumps at the level and between resonances. The theoretical interpretation of the latter evidences the spectral differences between the two-photon-transition dipoles associated to the partial waves composing the electron wave packet. The high quality of the experimental data, which are in remarkable agreement with the simulations, allows the 3D reconstruction of the temporal dependence of the emitted electron wave packet by Fourier transform. At resonance, the dynamics show an emission delay attributed to the transient trapping of the electron on the bound states. Between resonances, the photoemission is perturbed by quantum destructive interferences showing strong angular dependence.
This complete study of the quantum photoemission process could be generalized to more complex systems, allowing a deeper understanding of this fundamental process.
Keywords: Photoionization, Attosecond, Femtosecond, Electron dynamics, Spectroscopy.