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Service des
Photons, Atomes
et Molécules

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ATTOphysique

Responsable du groupe Attophysique :

 

 

Ionisation multiple et Image moléculaire

Génération d’Harmoniques d’ordre élevé et Impulsions attosecondes

Imagerie par diffraction cohérente d’objets nanométriques

Injection du Laser à Electrons Libres par une source harmonique

Autres applications

 

Dynamique électronique dans les atomes en champ laser intense, à l’échelle temporelle d'un cycle optique (modèle semi-classique dit « en trois étapes »): un paquet d’ondes électronique (EWP) issu d’une orbitale de valence est éjecté du coeur et accéléré par le champ. L'EWP peut revenir vers l’ion parent en gagnant de l’énergie cinétique, pour être diffusé par le coeur, soit sous la forme d’une onde électronique sortante, soit sous la forme d’une impulsion de lumière XUV ultra-brève, de durée attoseconde (diffusion inélastique). La recollision de l'EWP a donc un double intérêt : elle peut être utilisée comme une sonde du système avec une résolution extrême, ou comme une source ultra-brève cohérente de lumière de XUV.

La dynamique des électrons liés ou quasi-liés, dans les atomes et les molécules soumis à un champ laser intense, est particulièrement riche. Elle a été au centre des recherches menées au SPAM depuis plus de vingt ans ; elle reste la problématique, expérimentale et théorique, du groupe Attophysique.

 

 

Conceptuellement, la dynamique électronique ultra-rapide en champ fort peut être décrite, en parallèle, à l’aide de notions quantiques (paquet d’ondes électronique) et semi-classiques (la trajectoire du paquet d’ondes électronique). Une image semi-classique simple de cette dynamique est donnée par le modèle dit « en trois étapes » [P. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993)].

 

Sa signification physique est illustrée sur la figure. En présence d’un champ laser, de fréquence infrarouge ou visible, dont l’éclairement (on parle aussi d’intensité) est dans la gamme 1013-1016 W/cm2, le potentiel de cœur dans lequel sont liés les états de valence sont fortement perturbés. Un électron, initialement dans une orbitale de valence, peut quitter la région de cœur, et l’atome ou la molécule s’ioniser, par effet tunnel (étape 1).

 

Cet électron quasi-libre est ensuite accéléré dans le champ laser à l’échelle d'un cycle optique (de durée 2.7 fs = 2.7 10-15 s avec les lasers infrarouges que nous utilisons) ; il peut être rappelé vers le cœur en gagnant de l’énergie cinétique - jusqu'à quelques dizaines voire centaines d'électronvolts (étape 2).

 

Dans la "recollision" avec le coeur, l'électron peut être diffusé de manière quasi-élastique (diffraction de l'électron) ou inélastique (étape 3) ; dans les deux cas, la diffusion est un processus cohérent (le paquet d’ondes diffusé a une phase déterminée). Dans la diffusion inélastique, l'électron peut ioniser à nouveau le cœur, ou se recombiner radiativement avec ce cœur, en libérant son énergie sous la forme d’une impulsion de lumière extrême-UV ultra-brève, d’une durée d’une centaine d’attosecondes (1 as = 10-18 sec). Les trois étapes incluant l’émission attoseconde constituent le processus élémentaire dans la génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHE), observée pour la première fois en 1987, simultanément à Chicago et à Saclay [A. Mc Pherson et al., J. Opt. Soc. Am. B 4, 595 (1987), M. Ferray et al., J. Phys. B 21, L31 (1988)].

 

 

Dans la HHG, chaque demi-cycle optique conduit à une recollision, de sorte qu'un train d'impulsions attosecondes est produit; la caractérisation temporelle du train a été réalisée la première fois à Saclay en 2001 [P.-M. Paul et al., Science 292, 1689 (2001)].

 

Dans le groupe Attophysique, les processus fondamentaux de la dynamique électronique en champ fort, tels que l'ionisation et la diffusion du paquet d’ondes électronique dans les différents canaux (Electron Wave Packet ou EWP), sont étudiés pour eux-mêmes, notamment dans les deux programmes Ionisation multiple et Imagerie Moléculaire, Génération d’harmoniques et Impulsions attosecondes.

 

La recollision du paquet d’ondes électronique (EWP) dans une molécule en champ fort. Les deux voies de diffusion cohérente du POE, la diffraction et la recombinaison radiative, contiennent une information spatiale et temporelle sur la structure nucléaire et l'orbitale électronique qui a libéré le POE. On peut imager la structure, et l’orbitale électronique, à partir de la diffusion.
 

La description quantique de l'électron en termes de paquet d’ondes (POE) est évidemment la plus correcte. En présence du champ laser, Le POE est alors la somme de deux composantes, respectivement liée dans l’orbitale de valence initiale et quasi-libre, qui subit le recollision et la diffusion par le cœur. La composante libre de POE a une longueur d'onde de de Broglie dans le domaine de l’Angström, ce qui en fait une sonde locale très appropriée du système dont la taille est comparable. De plus, avec une résolution temporelle attoseconde, la sonde POE peut en principe suivre le mouvement ultra-rapide des électrons liés et des noyaux dans les molécules. Deux lignes de recherche utilisent ce paradigme de l’"auto-sonde" ("self-probing"), pour l’Imagerie ultra-rapide de molécules par diffraction d'électrons et l’imagerie ultra-rapide d’orbitales moléculaires à partir de la Génération d’Harmoniques d’ordre élevé et Impulsions attosecondes.

 

A côté des études fondamentales qu’elle suscite et de son utilisation comme sonde des systèmes moléculaires transitoires, la génération d’harmoniques dans les gaz offre une source d’impulsions cohérentes ultra-brèves dans le domaine eXtrême-UV (1 nm-100 nm). Sa brillance et sa cohérence, en "bande étroite" femtoseconde comme en "bande large" attoseconde, la synchronisation naturelle avec le laser générateur, rendent la source GHE très attrayante pour les applications, par exemple, aux études de dynamique ultra-rapide et de processus non linéaires dans l’XUV ou à l’imagerie mono-coup d’objet isolé. Le groupe Attophysique a développé plusieurs applications. Parmi les exemples récents d’applications, nous avons étudié la Photoionisation atomique à plusieurs couleurs (XUV + laser) en phase gazeuse, ainsi que des études de l'Interaction de XUV/solide. De plus, les propriétés de cohérence de la source d'harmoniques la qualifient pour l’Injection du Laser à Electrons Libres, un programme auquel contribue le groupe Attophysique, qui vise à développer une source XUV cohérente très intense dans le domaine des X mous. Finalement, une application nouvelle prometteuse des impulsions XUV cohérentes porte sur l’Imagerie par diffraction cohérente d’objets nanométriques. La plupart des applications sont développées en collaboration avec les groupes experts, en France ou en Europe, Etats-Unis, Canada, Japon,…

 

Pour accompagner nos programmes expérimentaux, nous poursuivons également une activité théorique. Elle concerne les aspects microscopiques de l'interaction atome/champ fort et de la dynamique électronique associée, notamment la modélisation de HHG dans l'approximation dite de champ fort (SFA). La théorie traite également les aspects macroscopiques de l'interaction, en développant des codes de propagation 3D pour le laser et les champs XUV.

 

 

 

 

 

maj : 07-02-2014 (1149)

 

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