Ce projet démarré en 2008 propose le développement d'une nouvelle technique de diffraction électronique en phase gazeuse basée sur l'état de l'art de la technologie des lasers femtosecondes et de la physique attoseconde associée. En principe, la méthode devrait permettre l'imagerie d'espèces moléculaires transitoires avec une résolution temporelle de quelques femtosecondes. Les progrès récents de la physique des lasers ultrabrefs ont ouvert la voie au contrôle de l'ionisation tunnel des atomes et des molécules dans le domaine attoseconde grâce notamment à l'asservissement de la différence de phase entre la porteuse et l'enveloppe temporelle de l'impulsion laser. En outre depuis sa formulation dans les années 1990 par Kuchiev, Schafer et Kulander, et Corkum, le modèle recollisionnel a constitué un champ particulièrement fertile pour l'interprétation de phénomènes non linéaires comme la génération d'harmoniques, l'ionisation au-dessus du seuil, et l'ionisation double non séquentielle.

En bref, la dynamique électronique est décrite en terme d'orbites quasi-classiques du photoélectron oscillant dans le champ laser et qui peut de ce fait recollisionner le cœur ionique. La diffraction femtoseconde du photoélectron consiste à exploiter la recollision élastique afin d'imager le cœur ionique lorsque la longueur d'onde de de Broglie associée à l'électron devient comparable ou plus petite que les distances internucléaires. La génération d'harmoniques et l'ionisation double non séquentielle correspondent quant à elles à une recollision inélastique. Dans tous les cas, la dynamique temporelle de la recollision se développe sur moins d'un cycle optique. Aussi la résolution temporelle de la diffraction du photoélectron pourrait-elle être de l'ordre de la femtoseconde à condition de n'avoir au plus qu'un seul événement de recollision durant toute la durée de l'impulsion laser.