Après plus de 20 ans de recherche intensive, l’origine des hautes températures critiques observées dans les cuprates supraconducteurs n’est toujours pas élucidée. Une autre énigme de ces composés est la présence d’une phase dite de "pseudogap" caractérisée par l’ouverture partielle d’un gap dans les excitations de basse énergie au dessous d’une certaine température T*. Cette ligne de pseudogap, mise en évidence initialement par RMN [1], apparaît dans la région sous-dopée du diagramme de phase, c’est-à-dire pour des dopages inférieurs à celui où la température critique est maximale (voir figure 1). Si cette ligne de pseudogap est assez bien définie pour les faibles dopages, on trouve dans la littérature deux diagrammes de phase différents, suivant la façon dont elle se termine en fonction du système étudié et/ou de la technique expérimentale utilisée. Ces deux représentations sont reliées à des interprétations très différentes de l’origine du pseudogap. Dans le premier cas (1-a), la ligne de pseudogap atteint et/ou coupe le dôme supraconducteur au voisinage du dopage optimal et l’état pseudogap est considéré comme une phase différente, voire en compétition avec la supraconductivité ; dans le second (1-b), la phase de pseudogap enveloppe le dôme supraconducteur et est interprétée comme un état précurseur de l’état supraconducteur, les paires supraconductrices isolées se formant à T* alors que la cohérence de phase macroscopique entre les paires n’intervient qu’à la température critique de supraconduction Tc.  
 

Dans les composés magnétiques géométriquement frustrés, l’état fondamental résulte d’un équilibre subtil entre différents termes d’énergie.  Des ordres magnétiques exotiques à courte portée, comme les glaces de spin ou les liquides de spin, peuvent être stabilisés, sans désordre chimique. Leur étude stimule actuellement beaucoup de travaux expérimentaux et théoriques.

Un réseau cristallin où la frustration joue un rôle important est le réseau pyrochlore. Dans les pyrochlores de formule R₂Ti₂O₇, les ions magnétiques de terre rare R³⁺ sont situés sur des tétraèdres jointifs par les sommets. La symétrie locale du site R est ternaire, relative à l’axe d’anisotropie <111> qui joint un sommet du tétraèdre à son centre. En présence d’un champ magnétique, l’orientation et la valeur du moment magnétique de chaque terre rare résulte d’un compromis entre l’énergie Zeeman associée au champ appliqué et celle du champ électrique cristallin, qui impose une anisotropie soit parallèle, soit perpendiculaire à l’axe local.
Comment mesurer la susceptibilité  locale? La difficulté vient du fait que les 4 sommets d’un tétraèdre ont chacun un axe local <111> différent : la susceptibilité macroscopique, mesurée avec un magnétomètre, correspond donc à une moyenne sur les 4 axes, même lorsque l’échantillon est monocristallin. L’idée est de mesurer la susceptibilité par diffraction de neutrons polarisés, ce qui augmente la sensibilité lorsque les moments induits sont faibles (petit champ magnétique, haute température). La relation entre le moment et le champ appliqué est décrite par un tenseur  de susceptibilité qui, par raison de symétrie, ne possède que deux composantes Χ_// et χ_⊥. L’affinement simultané de centaines de pics de diffraction permet de déterminer ces grandeurs à chaque température, indépendamment de la direction du champ.

Des mesures effectuées sur 4 composés (R=Ho, Tb, Yb, Er) ont  mis en évidence une anisotropie soit planaire (Er, Yb), soit axiale (Tb, Ho). L’essentiel de la variation thermique de la susceptibilité s’explique par le peuplement progressif des niveaux de champ cristallin, dont l’espacement a été déterminé indépendamment par diffusion inélastique de neutrons. Pour expliquer complètement la susceptibilité mesurée, il faut introduire dans un modèle de champ moléculaire, une interaction d’échange et /ou dipolaire. De façon surprenante, c’est aussi une grandeur tensorielle, c'est-à-dire anisotrope. Encore plus surprenant, dans les deux cas (Er et Yb) que nous montrons, l’anisotropie semble provenir non pas du couplage dipolaire, ce qui est classique, mais de l’échange, ce qui l’est beaucoup moins. Un nouvel élément à prendre en compte dans la théorie !

Susceptibilité locale de Er₂Ti₂O₇ (XY, AF) et Yb₂Ti₂O₇ (XY, F) déduites de mesures de neutrons polarisés en phase paramagnétique; les lignes en pointillés représentent le calcul de champ cristallin seul, les lignes continues le calcul auto-consistent avec champ moléculaire.

Contacts : A. Gukasov, I. Mirebeau (LLB) ; P. Bonville (SPEC)

Référence :
H. Cao,¹ A. Gukasov,¹ I. Mirebeau,¹ P. Bonville,² C. Decorse,³ and G. Dhalenne³
Phys. Rev. Lett. 103, 056402, (2009).

¹Laboratoire Léon Brillouin, CEA-CNRS, CE-Saclay, 91191 Gif-sur-Yvette, France
²Service de Physique de l'Etat Condensé, CEA-CNRS, CE-Saclay, 91191 Gif-Sur-Yvette, France
³Laboratoire de Physico-Chimie de l'Etat Solide, ICMMO, Université Paris-Sud, 91405 Orsay, France

Delphine Lebeugle, Dorothée Colson, Anne Forget, Michel Viret (IRAMIS/SPEC CEA-Saclay)
Arsen Goukassov, Alexandre Bataille (IRAMIS/LLB CEA-Saclay)

Les matériaux magnétiques sont aujourd'hui massivement utilisés dans le stockage dynamique de l'information (disques durs, têtes de lecture). Pour ces applications, ils sont le plus souvent mis en œuvre sous forme de couches minces. Ce résultat a été atteint après la naissance de l’électronique de spin ou "spintronique" et la découverte de la magnétorésistance géante. Plus récemment, une nouvelle voie de recherche s’est ouverte concernant les matériaux multiferroïques dans lesquels ordre magnétique et ordre ferroélectrique coexistent, les deux aspects étant couplés. Avec de tels matériaux, le traitement de l'information dans des mémoires RAM pourrait s’effectuer par le biais de l’aimantation et de la polarisation électrique (piloter ou lire l’aimantation locale par l'application d'un champ électrique, ou la polarisation électrique locale par un champ magnétique). Il reste cependant encore tout un travail de recherche fondamental à effectuer, pour comprendre la nature des interactions et des mécanismes responsables du couplage entre les deux types d'ordre. C'est dans ce cadre, que s'inscrivent les récents résultats obtenus au SPEC qui montrent qu’un champ électrique est à même d’influencer le magnétisme dans le composé BiFeO₃.

L'utilisation potentielle des matériaux multiferroïques nécessite des composés de haute pureté, de très grande résistivité, possédant un ordre magnétique et électrique couplés et des températures de transitions ordre-désordre (magnétique et électrique) les plus élevées possible. A ce titre le composé BiFeO₃ est potentiellement intéressant car c'est le seul oxyde multiferroïque possédant des températures de transition bien au dessus de la température ambiante. Il a donc été expérimentalement très étudié durant ces trois dernières années.