Dans le cadre de la transition énergétique, le stockage de l’énergie est un enjeu majeur. Il apparait cependant nécessaire d’augmenter la capacité de stockage des batteries et une voie pourrait être l'utilisation du silicium en complément du graphite pour l'électrode négative des accumulateurs Li-ion. Le développement des accumulateurs basés sur ces matériaux est cependant freiné par leur instabilité, liée au gonflement du silicium lors de l'insertion du lithium. La compréhension des phénomènes se produisant au cours des premiers cycles de fonctionnement apparaissent ainsi fondamentaux pour maitriser le fonctionnement sur le long terme.



Ce projet de thèse a pour objectif la compréhension et la modélisation du comportement mécanique de ces nouvelles électrodes silicium-graphite. Il repose sur 3 équipes : à Saclay, on synthétisera des matériaux à façon : nanoparticules de silicium, alliages silicium/germanium, cœur@coquille où la coquille sera du carbone. On utilisera aussi comme référence des matériaux de type silicium/graphite commerciaux. Le comportement des matériaux sera étudié à Grenoble à l’aide d’un diffractomètre de laboratoire permettant des analyses in-situ et operando et des grands instruments tels que ESRF ou SOLEIL. Ces mesures fourniront des informations sur la contrainte à l’intérieur du silicium mais aussi sur l’état de lithiation du graphite et permettront la modélisation de l’électrochimie de l’insertion du lithium dans le silicium, notamment la dépendance en temps de l’hystérésis, encore mal comprise. L’objectif de la thèse est de construire un modèle de batterie basé sur la physique qui permette, à partir d’expériences "simples" de mesures de gonflement, de mesures de performances électriques des cellules et de cyclages en début de vie et de modélisation numérique, de déduire le comportement mécanique et électrochimique des cellules à l’échelle des grains et des agglomérats. Ceci afin de pouvoir prédire le vieillissement des cellules à long terme, en lien avec leurs propriétés mécanique.