Diffusion de l'’hélium dans UO2
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Diffusion de l'’hélium dans UO2

Image optique (gauche) et cartographie de répartition de 3He (droite) dans un échantillon d’UO2.

L'hélium est produit dans le combustible des réacteurs nucléaires pendant les périodes de fonctionnement du réacteur en faible quantité, puis en plus grande quantité pendant la phase de stockage, par décroissance alpha des actinides formés lors du séjour en pile. Dans le combustible, son accumulation peut conduire à des surpressions locales et détériorer la matrice, facilitant la libération de produits de fission dans la gaine, voire dans l'eau du circuit primaire en cas d'éclatement du gaine. Dans le cas du stockage, cet endommagement de la matrice, lié à un endommagement du colis, pourrait entraîner la libération d'éléments radioactifs dans le container, puis dans le pire des cas, dans l'environnement. Il est donc fondamental d'étudier et de modéliser le comportement de l'hélium, particulièrement la diffusion thermique, dans les matrices concernées.

 Le rôle de la microstructure, notamment des joints de grains, a pu être mis en évidence lors de mesures sur la microsonde nucléaire. La répartition et le profil en profondeur de 3He, dans des échantillons préalablement implantés, ont été mesurés par la réaction nucléaire 3He(d,p)4He. L'utilisation du microfaisceau, seul outil dont la taille permet de différencier le grain et les joints de grain, a mis en évidence une diminution de la concentration aux joints de grain, démontrant l'hypothèse d'une diffusion favorisée de l'hélium par cette voie préférentielle.

 
Diffusion de l'’hélium dans UO2

Profil d’hélium mesuré par NRA avant et après un recuit de 850°C pendant 30 heures dans un échantillon (U,Pu)O2 auto-endommagé

 

La majorité des études a été faite sur des matériaux non irradiés. L'endommagement des matrices lié à la décroissance alpha des actinides n'est alors pas pris en compte. Afin de connaître l'influence de l'auto-endommagement du combustible sur la diffusion de l'hélium, des échantillons d'UO2, dopés en 239Pu, élément radioactif alpha, ont été préparés. Après 23 ans de vieillissement, correspondant en termes de dégâts d'irradiation à un combustible UOX avec un taux de combustion de 60 GW.j/t ayant été entreposé ou stocké pendant environ 50 à 100 ans, ils ont été amenés dans CASIMIR (voir : CASIMIR).

Les profils d'hélium, préalablement implanté dans CASIMIR, ont été mesurés par réaction nucléaire avant et après recuit. La comparaison avec les résultats obtenus sur matrice non irradiée a montré une augmentation de la diffusion de l'hélium. Les mécanismes de migration paraissent semblables dans le cas d'échantillons irradiés ou non (pas d'influence sur l'énergie d'activation) mais on obtient une augmentation du coefficient de diffusion dans le cas des échantillons auto-irradiés.

Contact : Caroline Raepsaet,
DSM/IRAMIS-SIS2M, Laboratoire d'Etude des Eléments Légers.

 

 

 

The use of NRA to study thermal diffusion of helium in (U,Pu)O2, Y. Pipon, C. Raepsaet, D. Roudil, H. Khodja, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 267 (2009) 2250–2254

 

Helium release in uranium dioxide in relation to grain boundaries and free surfaces, G. Martin,, P. Garcia, C. Sabathier, G. Carlot, T. Sauvage, P. Desgardin, C. Raepsaet, H. Khodja, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 268 (2010) 2133–2137

 

Maj : 15/06/2018 (1557)

 

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