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Etude du comportement de matériaux argileux sous rayonnement ionisant
Maxime Lainé
NIMBE/LIONS
Tue, Sep. 26th 2017, 14:00-17:00
Amphithéâtre Horowitz, INSTN, CEA Saclay

Manuscrit de la thèse.


Résumé :

Le stockage géologique profond est l’alternative choisie par la France afin d’isoler les déchets nucléaires Haute Activité (HA) et Moyenne Activité à Vie Longue (MA-VL) de notre environnement jusqu’à leur décroissance radioactive. Ainsi, c’est une couche argileuse qui va constituer la dernière barrière ouvragée entre les déchets radioactifs et l’extérieur. Il est donc primordial de comprendre comment les rayonnements ionisants affectent de tels matériaux argileux.

Le but de ce travail de thèse a donc été d’étudier et de rationaliser, à l’aide de mécanismes réactionnels, le comportement sous irradiation de différents matériaux argileux. Les systèmes d’intérêt étudiés ont d’abord été le talc synthétique (prototype d’argile non gonflante). Irradié par des électrons accélérés, la production de H2 dans ce système, uniquement due aux hydroxyles de structure, s’est révélée du même ordre de grandeur que celle obtenue dans l’eau liquide.

Ce rendement est divisé par 30 dans le cas du talc naturel de Luzenac, mettant ainsi en évidence l’importance des impuretés comme capteurs des précurseurs du dihydrogène.

Des smectites synthétiques, qui sont des matériaux gonflants, ont également été étudiées. Les résultats mettent en évidence la radiolyse de l’eau confinée dans l’espace interfoliaire, qui conduit à des rendements de production de H2 pouvant être 2 à 3 fois supérieurs à ceux mesurés dans l’eau. Ils sont similaires pour la saponite et la montmorillonite, montrant que la localisation de la charge foliaire ne joue qu’un rôle mineur.

Enfin, l’étude des hydroxydes doubles lamellaires ou argiles anioniques, prouve que, dans ce cas, c’est la nature de l’anion dans l’espace interlamellaire qui pilote la réactivité. En parallèle à ces mesures, des expériences de spectroscopie paramagnétique de l’électron ont permis de proposer des mécanismes réactionnels.

Mots-clés : Radiolyse, Matériaux argileux, Hydroxydes doubles lamellaires (HDL), Dihydrogène, Mécanismes réactionnels


Behavior of clay materials under ionizing radiation

Abstract:

The aim of this PhD thesis is to study and understand, by proposing reaction mechanisms, the behavior under irradiation of various clay materials.

The systems of interest were first synthetic talc, which is the prototype of a non-swelling material. Under irradiation by accelerated electrons, the production of dihydrogen in this system, due solely to surface hydroxyl groups, is of the same order of magnitude as the one obtained in liquid water. This yield is divided by 30 in the case of natural talc from Luzenac, thus highlighting the importance of the impurities as scavengers of the precursors of dihydrogen. Synthetic smectites, which are swelling materials, were then studied.

The results evidence the radiolysis of water confined in the interlayer space, leading to H2 yields which may be two to three times higher than those measured in water. Moreover, they are similar for montmorillonite and saponite, evidencing that the charge location plays only a minor role. Finally, the study of double layered hydroxides or anionic clays shows that, in this case, the nature of the anion in the interlamellar space controls the reactivity. Parallel to these measurements, electron paramagnetic spectroscopy experiments have enabled proposing reaction mechanisms.

Finally, all these results are of interest in the context of the disposal of radioactive waste.

Keywords: Radiolysis, Clay materials, Double layered hydroxides (DLH), Dihydrogen, Reaction mechanisms.

Contact : Sophie LE-CAER

 

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