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Étude ab initio des plasmons et du couplage électron-phonon dans le bismuth: de la modélisation de l'absorption des porteurs libres à une nouvelle méthode pour le calcul de spectre de perte d'énergie électronique
Iurii Timrov
Laboratoire des Solides Irradiés
Wed, Mar. 27th 2013, 14:00-16:00
LSI - École Polytechnique Palaiseau,

Manuscrit de la thèse

Dir. N. Vast.


Résumé :

Ce travail a été consacré à l'étude théorique du bismuth semi-métallique à l'aide de méthodes basées sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Les effets de couplage spinorbite et d'échange et de corrélation dans l'approximation de densité locale (LDA) et de gradient généralisé (GGA) ont été approfondis de façon systématique.

J'ai trouvé que les poches d'électrons et de trous au niveau de Fermi sont correctement décrites, ce qui m'a permis d'interpréter avec succés les expériences pompe-sonde dans le bismuth photoexcité menées au laboratoire des Solides Irradiés. Le calcul du couplage électron-phonon a montré la forte dépendance, par rapport au vecteur d'onde électronique, du couplage de la bande de valence la plus haute avec le phonon A1g LO de centre de zone, ce qui explique l'observation de la forte dépendance en k de l'amplitude d'oscillation de l'énergie de liaison de cette même bande en photoémission résolue en temps.

J'ai aussi montré que la présence d'extréma dans les bandes de valence et de conduction, où la masse des porteurs peut atteindre 18*m0, favorise une accumulation des porteurs et conduit à une augmentation de leur fréquence plasma au cours du temps après photoexcitation, un effet qui n'a pas (encore) été observé dans d'autres matériaux. Enfin, j'ai développé une nouvelle méthode en théorie de perturbation de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps (TDDFPT), qui permet de calculer la réponse électronique du matériau pour n'importe quelle valeur du moment transféré. Cette approche basée sur la méthode de récursion de Lanczos m'a permis de calculer les spectres de perte d'énergie électronique de Bi dans la gamme d'énergie 0-100 eV et de combler l'intervalle d'énergie entre les pertes des électrons de valence et celles des électrons de coeur. Cette méthode ouvre des perspectives considérables, comme le calcul des plasmons de surface.

bismuth – méthode de récursion de Lanczos – couplage électron-phonon – fréquence plasma des porteurs libres – spectroscopie de perte d'énergie électronique – théorie de perturbation de la fonctionnelle de la densité dépendant du temps.


Ab initio study of plasmons and electron-phonon coupling in bismuth: from free-carrier absorption towards a new method for electron energy-loss spectroscopy

Abstract:

This work has been devoted to the theoretical study of bulk semimetallic bismuth with methods based on the density functional theory (DFT). Effects of spin-orbit coupling and of the exchange-and-correlation functionals in the local density (LDA) and generalized gradient approximation (GGA) have been systematically investigated. I have found that electron and hole pockets at the Fermi level are accurately reproduced, which has enabled me to successfully interpret the pump-probe experiments in the photoexcited bismuth performed in the Laboratoire des Solides Irradiés. The strong dependence on the electronic wave vector, of the calculated electronic coupling of the upper valence band with the zone-center A1g LO phonon, explains the observation of a strongly k-dependent oscillation amplitude of the upper valence band in time-resolved photoemission experiments upon activation of the coherent A1g phonon under photoexcitation. I have also shown that the presence of local extrema in the conduction and valence bands structure, where the carrier mass can be as large as 18 m0, favours an accumulation of photoexcited carriers in these extrema and contributes to the augmentation of the plasma frequency as a function of time after the photoexcitation, an effect which has no analogy in other materials (as yet). Finally, I have developed a new ab initio approach in the time-dependent density functional perturbation theory (TDDFPT), which allows us to calculate the electronic response of materials for any momentum transfer. This approach based on the Lanczos recursion method has enabled me to calculate for the first time the electron energy-loss spectrum of Bi in the 0-100 eV energy range, bridging the gap between valence and core losses. This method opens the way to the routine calculation of surface plasmons.

bismuth – Lanczos recursion method – electron-phonon interaction – free-carrier plasma frequency – electron energy-loss spectroscopy – time-dependent density functional perturbation theory
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Contact : Nathalie VAST

 

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