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Univ. Paris-Saclay
Modifications of the chemical and electronic ferroelectric surface structure under water adsorption
Jiale Wang
IRAMIS/SPCSI
Jeudi 19/09/2013, 14:00
Amphi. Bloch, Bât. 774, Orme des Merisiers, CEA-Saclay

Manuscrit de la thèse.

 


Résumé:

Les matériaux ferroélectriques peuvent être utilisés pour augmenter la production d'hydrogène par photolyse. Il a en effet été démontré que le rendement en hydrogène est amélioré de plus d'un ordre de grandeur à la surface d’un ferroélectrique. Le problème est cependant complexe du fait de la nature polaire de l'eau qui, une fois adsorbée, interagit fortement avec la polarisation ferroélectrique, modifiant ainsi les conditions aux limites électriques.

Le sujet de cette thèse est de contribuer à la compréhension des relations mutuelles entre structure cristalline et polarisation électrique d'une surface ferroélectrique et la chimio / physisorption de molécules H2O. Cette connaissance est en effet nécessaire pour atteindre une meilleure compréhension de la photo-production d'hydrogène par une surface ferroélectrique, afin d'améliorer la réaction de photolyse de l'eau, en favorisant la séparation électron-trou et la réactivité de surface.

Au cours de cette étude, nous avons tout d'abord étudié la structure atomique et chimique surface du matériau modèle ferroélectrique BaTiO3 (BTO) (001) sous la forme de couches minces épitaxiées sur SrTiO3 (STO) et de monocristaux BTO(001)  simples, avant et après exposition contrôlée à l'eau. On observe que le champ dépolarisant de surface conduit à des modifications de la mise en ordre structurale et donc de la structure atomique, chimique et électronique. Nous avons ensuite démontré l'existence d'un film quasi-amorphe ultra-mince et ferroélectrique de BTO.

Enfin, la structure de surface du ferroélectrique Sr0.67Ba0.33Nb2O6 (001) (SBN), à structure uniaxiale, a été caractérisée, première étape pour une amélioration de la photolyse par ce type de surface.

 

Mots-clés: Ferroélectricité, BaTiO3, Sr0.67Ba0.33Nb2O6, quasi-amorphe, H2O, Spectroscopie de photoélectrons


Modifications of the chemical and electronic ferroelectric surface structure under water adsorption

Abstract:

Ferroelectric materials can be used to increase the production of hydrogen by photolysis. It has been shown that the hydrogen yield is enhanced by more than an order of magnitude at the surface of a ferroelectric. However, the problem is complex because of the polar nature of water, which, once adsorbed, strongly interacts with the ferroelectric polarization, thus changing the electrical boundary conditions.

The main objective of our research is to understand how the ferroelectric polarization affects the chemi/physisorption of H2O molecules on a ferroelectric surface and how this adsorption may affect in return the chemical and atomic surface structure and hence the ferroelectric properties. This knowledge is essential to get a deeper understanding of light enhanced hydrogen production at a ferroelectric surface and to promote the water photolysis reaction, by favoring the electron-hole separation and the surface reactivity.

We have first studied the surface atomic and chemical structure of the model ferroelectric BaTiO3 (BTO) (001) in the form of epitaxial thin films deposited on SrTiO3 (STO) and single crystals before and after controlled exposure to water. The depolarizing field produced by the surface discontinuity leads to changes in the atomic, chemical and electronic structural changes and reordering. We have also demonstrated the existence of a ferroelectric, quasiamorphous, ultrathin BTO film.

Finally, the surface structure of the uniaxial ferroelectric Sr0.67Ba0.33Nb2O6 (001) has been characterized, in a first step towards the improvement of this surface for photolysis.

 

Keywords: Ferroelectricity, BaTiO3, Sr0.67Ba0.33Nb2O6, quasiamorphous, H2O, X-ray Photoemission Spectroscopy

Contact : Nick BARRETT

 

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