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Morphologie de surface et ordre chimique : Faces vicinales d'alliage cuivre-palladium
Sylvain Goapper
Vendredi 19/06/1998, 10h00
INSTN, Amphi J. Horowitz, CEA-Saclay

Manuscrit de la thèse.

Résumé :

L'objet de cette thèse est de caractériser la distribution des marches atomiques sur une surface vicinale d'alliage Cu-17%Pd(1,1,11) de structure ordonnée L12. Cet alliage présente une transition chimique ordre-désordre à 778 K (Tc) (1er ordre). Par une observation directe en STM et par diffraction d'hélium, nous avons observé que la face vicinale a une structure en marches appariées à température ambiante. En fonction de la température, on montre que la morphologie de la surface transite de façon continue vers une structure de marches simples pour une température proche de Tc. La diffraction de rayons X à l'ESRF nous a permis d'observer l'apparition du désordre chimique à la surface et l'évolution simultanée du changement de structure des marches. On observe que la séparation des paires de marches évolue proportionnellement à la composante parallèle du paramètre d'ordre dans le plan de surface. Pour des temps courts de mise en ordre, le STM montre une structure en domaines, des marches appariées. On identifie les frontières entre domaines par le dédoublement local des paires de marches. Ce phénomène traduit l'émergence à la surface de parois. Cette structure en domaine, caractéristique de l'ordre chimique dans les premiers plans de surface, nous a permis, par STM et diffraction d'hélium, de suivre la cinétique de mise en ordre en présence d'une surface. La taille caractéristique des domaines évolue avec le temps de recuit en A(T).t1/2. Un diagramme d'Arrhénius du facteur d'échelle temporel A(T) a permis de mesurer une énergie d'activation de mise en ordre de 2 eV à la surface ainsi qu'en volume. Dans une seconde étude, nous avons caractérisé l'influence du dépôt de palladium sur une surface vicinale de cuivre. Nous avons montré par diffraction d'hélium que cet alliage de surface provoque un appariement des marches similaires à celles observées sur l'alliage massif Cu3Pd. Cependant, cette modification de la distribution des marches présente un faible degré d'ordre qui peut être du à l'absence d'ordre chimique à longue distance.


Surface morphology and chemical order: vicinal surfaces of single cystals of coper-palladium alloys

Abstract : The aim of this experimental study is to characterise the step structure on a vicinal surface of an ordered alloy (L12) Cu-17%-Pd(1,1,11). This alloy present a chemical order-disorder transition at Tc=778K (Tc) (1st order). At room temperature, we have observed by scanning tunnelling microscopy (STM) that the equilibrium surface morphology exhibits a regular distribution of paired steps. We have shown, by helium diffraction (TEAS), that this morphology evolves continuously to an unpaired steps structure close to Tc. By using in situ synchrotron x-ray diffraction at ESRF, the unpairing process was found to be linear with surface in plane component of the chemical order parameter. For a sample shortly aged below Tc, direct observations by scanning tunnelling microscopy pointed out domains of paired steps, separated by walls. With atomic resolution images, we identify these surface walls with the emergence of bulk antiphase boundaries. We show, by TEAS and STM, that domains of paired steps allow us to measure the surface chemical ordering kinetic of an alloy. The characteristic surface domain size grows during aging as A(T).t1/2. An Arrhenius plot of the time scaling factor A(T) settled an activation energy of 2 eV for surface and bulk ordering. Finally, in order to compare thin surface alloy structure and surface of bulk alloy, we have performed a study of palladium adsorption on vicinal Cu(1,1,11) face. We have shown, by TEAS, that 0.5 ML and annealing at 340K induced a paired steps structure similar than in bulk alloy Cu3Pd. However, the so obtained morphology exhibits is poorly ordered. This could be due by lack of surface chemical long range order.

Contact : Luc BARBIER

 

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