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Univ. Paris-Saclay
Etude de systèmes frustrés par diffusion neutronique : Pr2Zr2O7 et Tb2Ti2O7 sont-ils des glaces de spin quantiques ?
Solène Guitteny
Laboratoire Léon Brillouin
Lundi 23/11/2015, 14:30-16:00
Amphi. Bloch, Bât. 774, Orme des Merisiers, CEA-Saclay

Manuscrit de la thèse.


Résumé :

Au cours ce travail de thèse, nous avons étudié par diffusion neutronique les composés Tb2Ti2O7 et Pr2Zr2O7, qui sont présentés comme de potentielles "glaces de spin quantiques". Classiquement, le terme de glace de spin désigne un état fondamental macroscopiquement dégénéré du fait, d’une part du caractère Ising des moments magnétiques (ici les ions Tb et Pr), et d’autre part de la frustration des interactions ferromagnétiques, induite par la structure du réseau pyrochlore. Une des questions fondamentales est de comprendre ce qu’il advient de cet état fondamental classique lorsque les fluctuations quantiques sont prise en compte.

Dans Pr2Zr2O7, l’étude du spectre des états excités ainsi que des structures magnétiques induites sous champ nous amènent à conclure que l’état quantique de chaque ion magnétique doit être décrit comme une recombinaison des fonctions d’onde du doublet fondamental de champ cristallin (CEF), signature de l’existence de termes quadrupolaires dans le Hamiltonien. Ces termes seraient dus à un couplage avec le réseau : un modèle local de distorsion structurale couplé aux quadrupoles portés par ces fonctions d’onde semble en effet expliquer qualitativement nos résultats.  

Dans Tb2Ti2O7, malgré de notables différences avec Pr2Zr2O7, nos mesures indiquent qu’un mécanisme semblable de mélange des fonctions d’onde du doublet fondamental de CEF a lieu. Ce mélange implique aussi des termes quadrupolaires induits par un couplage au réseau.

Les mécanismes en jeu dans ces systèmes révèlent par conséquent un couplage inattendu avec les degrés de liberté de réseau, bien au-delà de ceux proposés aujourd’hui pour les glaces de spin quantiques.

Mots-clés :  Couplage magnéto-Cristallin, Quadrupoles, Glace de spin quantique, Glace de spin, Frustration magnétique, Diffusion neutronique


Neutron scattering study of frustrated systems : are Pr2Zr207 and Tb2Ti207 quantum spin ices ?

This work is the neutron scattering study of the pyrochlores Tb2Ti2O7 and Pr2Zr2O7. These compounds where magnetic ions are Non-Kramers ions are expected to be quantum spin ices. In Pr2Zr2O7, the study of the elastic and inelastic response together with the study of the magnetic structures in applied magnetic field lead to the conclusion that the magnetic ground state is a mixing of the wave functions of the crystal-field ground state doublet because of quadrupolar terms in the Hamiltonian. These terms would originate from a coupling to the lattice. Using the mean-field approximation, a model based on a local structural distortion reproduces quite well our measurements. Despite strong differences with Pr2Zr2O7, our measurements provide evidence for a similar mechanism in Tb2Ti2O7. Again, this would be caused by multipolar terms in the Hamiltonian reflecting a strong coupling of the magnetic moments to the lattice. Then, these pyrochlores would not be quantum spin ices. Instead, the extreme sensibility to the environment characteristic of the Non-Kramers ions would lead to these fluctuations. Our measurements of samples slightly off-stoichiometry emphases the strong reactivity of the magnetic behavior of these compounds.

Keywords: Quantum spin ices, Neutron scattering

Contact : Sylvain PETIT

 

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