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Utilisation de la phase dans des expériences d’absorption pompe – sonde
R.A. Crowell*, E. Shkrob*, P.v.d. Meulen#, R. Naskrecki*&, J.-C. Mialocq, S. Pommeret logo_tutelle logo_tutelle 
La compréhension de la propagation d’impulsions lumineuses ultrabrèves dans des échantillons denses est fondamentale pour pouvoir extraire une information sur la physico-chimie du système. En effet dans les milieux denses la dispersion des vitesses de groupe entraîne une déformation de la phase des impulsions qui peut induire en erreur l’expérimentateur. A partir des résultats de simulations, nous avons pu démontrer que ces effets indésirables sont d’autant plus importants que la longueur d’onde de l’impulsion pompe est proche de la longueur d’onde de sonde et que l’épaisseur des faces de la cellule est grande. Cette étude nous a permis d’établir de façon rationnelle les limites à l’intérieur desquelles une expérience femtoseconde est "exempte d’artefacts". 
Nous nous sommes intéressés récemment à l’information que l’on peut extraire d’une expérience pompe – sonde lorsque l’impulsion lumineuse sonde possède une dérive de fréquence. Pour ce faire nous avons mis au point une expérience monocoup économique qui permet de mesurer directement sur une échelle de temps de 500 ps l’évolution de la densité optique. Bien que les signaux mesurés présentent des oscillations, la théorie faite est suffisamment robuste pour pouvoir extraire facilement l’information utile : l’évolution de la densité optique. Par ailleurs cette technique permet aussi de remonter à l’évolution de la phase aux temps courts. Cette nouvelle technique est très certainement une technique de choix pour mesurer l’évolution temporelle des espèces chimiques dans des expériences de radiolyse picoseconde (accélérateur photodéclanché, accélé-ration de particules par laser) où le taux de répétition des impulsions excitatrices est faible. Sur la figure, cette technique de détection des cinétiques picoseconde est illustrée. Les trois courbes ont été obtenues en sondant l’absorption transitoire due à l’électron hydraté après une excitation multiphotonique d’une solution d’iodure de potassium à 400 nm. Grâce à l’emploi de cette technique, nous avons pu enregistrer des cinétiques en fonction de la densité de puissance d’excitation et mettre en évidence le passage d’une excitation biphotonique à faible densité de puissance (i) à une excitation triphotonique à forte densité de puissance (iii). K. Ekvall et al., Journal of Applied Physics, 87(5), 2000, 2340. S. Pommeret et al., dans Systèmes Femtosecondes, P. Laporte et F. Salin Eds, Publications de l’Université de St Etienne, 2001, pp. 181-207. I. Shkrob et al., Journal of Applied Physics, 96(1), 2004, 25. * Radiation and Photochemistry Group, Argonne National Laboratory (Etats-Unis d’Amérique) # Department of Physics, Stockholm University(Suède) & Department of Physics, Université Adam Mickiewicz (Pologne) 

Maj : 04/10/2004 (245)

 

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