Interaction XUV/Solide

Le schéma de gauche illustre la dynamique (simplifiée) de relaxation électron-trou dans les cristaux diélectriques (ex. le tungstate CdWO4, les densités d’états associées aux sites atomiques W et O sont indiquées [Y. Abraham et al., Phys. Rev. B 62, 1733 (2000)]), après excitation des électrons de la bande de valence (VB) dans la bande de conduction (CB) par une impulsion XUV femtoseconde. Les électrons dans la CB dissipent très rapidement leur énergie par interaction e-e (ionisation par impact) et e-phonon. Les excitons, c.-à-d. les paires électron-trou corrélées en énergie, peuvent alors se piéger dans des défauts localisés du réseau qui sont induits, et devenir des excitons auto-piégés (STE). Dans des conditions de faible excitation, les STE se désexcitent par luminescence dans le visible, à l’échelle ns et µs. A forte densité d’excitation, les voies non radiatives, telles que l'interaction STE-STE, peuvent concurrencer la relaxation radiative. Sur la figure de droite, la variation temporelle de la luminescence en fonction de la densité d'excitation (fluence XUV) permet de suivre la dynamique non radiative de relaxation ; elle est bien reproduite dans un modèle de l’interaction STE-STE.

Collaborations : S. Guizard et al., CEA-IRAMIS-Laboratoire des Solides Irradiés (Palaiseau, France)
A. Belski, Laboratoire de Physico-Chimie des Matériaux Luminescents, Université Lyon 1, (Villeurbanne, France)
P. Martin et al., Centre d'Etudes des Lasers Intenses et Applications (Bordeaux, France)
M. Kirm et al., Institute of Physics, University of Tartu (Tartu, Estonia)
A. Vasil'ev, Department of Optics and Spectroscopy, Moscow Lomonosov University (Moscow, Russia)
L. Juha et al., Institute of Physics, Academy of Sciences of the Czech Republic (Prague, Czech Republic)


Par rapport à l'excitation laser IR-visible, les impulsions XUV intenses induisent une excitation spécifique dans les solides. L'excitation à un-photon XUV a comme caractéristique principale sa localisation à la surface du solide (longueur d'absorption ~ nanomètre), où une densité d'excitation électronique élevée peut donc être obtenue (~1020 /cm3). L'excitation XUV ne s'accompagne d'aucun "chauffage" des électrons, de sorte que l'énergie est déposée dans le solide de façon contrôlée. Ce type d'excitation est particulièrement approprié pour étudier la dynamique de relaxation à l'échelle femtoseconde.

Par exemple, nous avons étudié la relaxation électronique après l'excitation XUV de cristaux diélectriques de tungstate (CdWO4 et CaWO4), qui sont employés en tant que scintillateurs rapides. La relaxation lente des cristaux excités - aux échelles ns et µs - est suivie à partir de la luminescence résolue en temps des excitons auto-piégés (Self-Trapped Exciton, STE). Nous avons montré que, pour des densités d'excitation élevées, les voies non radiatives, qui impliquent l'interaction STE-STE (dipôle-dipôle), peuvent efficacement désexciter les STE aux temps courts (< ns). La modélisation des voies non radiatives conduit à un bon accord avec l'expérience (voir figure) [M. Kirm et al., Physica Status Solidi (c) 4, 870 (2007) ; M. De Grazia et al., Proc. SPIE vol. 6586, 65860I (2007)].

 

Maj : 29/07/2011 (1209)

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